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1、近年來(lái)隨著全球工業(yè)化進(jìn)程的發(fā)展,環(huán)境問(wèn)題日益嚴(yán)重,尤其是包含有機(jī)污染物的廢水廢氣污染日益引起人們的關(guān)注。在眾多治理環(huán)境污染的方法中,半導(dǎo)體光催化技術(shù)被認(rèn)為是最有效和綠色環(huán)保的方法,并在環(huán)境治理中表現(xiàn)出巨大的潛力。TiO2是半導(dǎo)體光催化劑中的代表,具有良好的化學(xué)穩(wěn)定性,對(duì)人體無(wú)毒害,制備成本低等優(yōu)點(diǎn),且適用范圍廣,深度氧化完全,在有機(jī)污染物處理方面具有明顯的優(yōu)勢(shì)。然而傳統(tǒng)TiO2光催化劑禁帶寬度較大(Eg=3.2 eV),只能吸收紫外光,
2、效率較低,通過(guò)離子摻雜、離子注入以及染料光敏化可以拓展其吸收波長(zhǎng),進(jìn)而達(dá)到可見(jiàn)光響應(yīng)。純TiO2光生電子和光生空穴容易復(fù)合,降低了光催化活性,還存在易流失、難回收的問(wèn)題。通過(guò)與其他材料制備成復(fù)合材料可以有效解決上述問(wèn)題。
在本文中,我們以硼酸-三聚氰胺加和物(M·2B)為前驅(qū)體在不同條件下制備了高比表面積的多孔氮化硼(PBN)、活性氮化硼(ABN)以及氟化活性氮化硼(F-ABN),并以之為載體,制備了一系列二氧化鈦/氮化硼復(fù)合
3、光催化劑,并研究了復(fù)合催化劑比表面積以及光催化條件等因素對(duì)光催化降解有機(jī)物的影響和機(jī)理。論文研究成果如下:
(1)通過(guò)在NH3氣氛中熱解M·2B前驅(qū)體制備了具有高比表面積的多孔氮化硼材料纖維,并以其為載體,鈦酸丁酯為鈦源,采用溶膠-凝膠法制備了TiO2/PBN復(fù)合光催化劑??疾炝似鋵?duì)次甲基藍(lán)的光催化降解能力及循環(huán)反應(yīng)性能。結(jié)果表明,該復(fù)合光催化劑具有良好的光催化降解有機(jī)物的能力,并且具有良好的穩(wěn)定性。銳鈦礦晶型TiO2薄膜均勻
4、覆蓋在PBN纖維表面,形成了具有高分散高比表面積的復(fù)合光催化劑。另外由于存在孔吸附和TiO2高效光催化產(chǎn)生協(xié)同作用,增強(qiáng)了TiO2的光催化性能。在紫外光照射下60 min次甲基藍(lán)的最高去除率可達(dá)88.0%。
(2)在N2氣氛中熱解M·2B前驅(qū)體制備了活性氮化硼,并利用氟硼酸銨對(duì)ABN進(jìn)行進(jìn)一步處理,合成了具有高比表面積的氟化活性氮化硼材料。以P25 TiO2為原料,F(xiàn)-ABN為載體,采用粉體燒結(jié)法制備了氟化活性氮化硼纖維負(fù)載的
5、TiO2。與ABN為載體的TiO2催化劑相比,前者表現(xiàn)出更強(qiáng)的吸附能力和更高的光催化活性。在紫外光照射下90 min次甲基藍(lán)的最高去除率可達(dá)85.5%。
(3)以鈦酸丁酯為鈦源,直接在M·2B纖維上沉積制備了催化劑前驅(qū)體,然后通過(guò)高溫處理得到了負(fù)載在多孔BN纖維載體上的氮摻雜TiO2復(fù)合光催化劑(TiO2-xNx/BN),考察了TiO2-xNx/BN對(duì)羅丹明B(RhB)的光催化降解能力、光催化降解最優(yōu)條件和循環(huán)反應(yīng)性能。結(jié)果表
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