單壁碳納米管中金納米線結(jié)構(gòu)特征的模擬研究.pdf

1、自從1991年碳納米管首次被發(fā)現(xiàn)以來,人們發(fā)現(xiàn)碳納米管具有管狀結(jié)構(gòu)、小尺度、高硬度和優(yōu)良的電學(xué)、力學(xué)等特性;碳納米管還具有高的比表面積,被預(yù)言是一種良好的吸附材料。此外,人們利用其獨(dú)特的膠囊狀結(jié)構(gòu),在碳納米管中填充了各種物質(zhì),以制備不同功能的雜化材料(hybridmaterials),其中就包括填充金屬粒子,比如Cu、Pb、Fe、Hg等。目前實(shí)驗(yàn)已成功實(shí)現(xiàn)對(duì)金屬材料的填充,理論預(yù)期金屬組裝進(jìn)碳納米管將有很多優(yōu)異特性:延緩金屬氧化;制備高

2、效率、多功能的催化劑;獲得特殊電、磁、力、熱學(xué)性能的復(fù)合材料等。實(shí)際上,這種雜化材料界面間相互作用會(huì)影響其結(jié)構(gòu)組態(tài),從而反映出不同的物理性能。因此,本論文利用分子動(dòng)力學(xué)模擬方法,通過對(duì)系統(tǒng)逐步退火,研究了金在(n,n)單壁碳納米管(SWCNT)內(nèi)的結(jié)構(gòu)特性,并探討了其結(jié)構(gòu)形成的機(jī)理。
　　 本工作采用Tersoff-Brenner多體勢(shì)描述碳一碳原子間的相互作用,Lennard-Jones長程勢(shì)描述碳一金原子間的相互作用,Fin

3、nis-Sinclair二階矩緊束縛多體勢(shì)模型描述金一金原子間的相互作用。
　　 本文首先模擬研究了在填充金原子數(shù)目相同(N=306和N=600)的條件下,其形成結(jié)構(gòu)對(duì)碳管(n＜20)徑向尺寸的依賴關(guān)系。發(fā)現(xiàn)金原子在碳管內(nèi)形成與其體結(jié)構(gòu)完全不同的螺旋狀層形納米線結(jié)構(gòu);隨著管徑的增大,這種層形結(jié)構(gòu)的層數(shù)隨之增加。研究表明其層間距與金一碳以及金一金原子間相互作用密切相關(guān)。最外層金原子與碳管壁之間的距離略大于0.3納米,正處于C-Au

4、的L-J勢(shì)的阱深范圍,此時(shí)碳原子和金納米線之間的相互作用力最小;內(nèi)層的層間距則從0.208納米到0.233納米之間不等;金納米線內(nèi)最近鄰原子間距的計(jì)算值約為0.287納米,和其fcc體結(jié)構(gòu)的第一近鄰距離(0.288納米)非常接近。
　　 隨后我們研究了填充金原子數(shù)目對(duì)結(jié)構(gòu)的影響(N∈[55,600])。研究表明,對(duì)于小管,如n=8、10、12,不管填充原子數(shù)為多少,金納米線的結(jié)構(gòu)始終為螺旋狀層形,與滿填充下的結(jié)構(gòu)一致;由于管的限

5、制作用,原子數(shù)的增加僅使填充物沿軸向縱向生長。而對(duì)于稍大管,如n=14、16、18,隨著填充金原子數(shù)目的減少,金的最終結(jié)構(gòu)則從先前的螺旋狀層形結(jié)構(gòu)過渡到類似其體狀的fcc結(jié)構(gòu)。
　　 為了進(jìn)一步揭示這種結(jié)構(gòu)過渡的發(fā)生機(jī)理,我們研究了固定金原子數(shù)(N=306)在更大管徑(n＞20)的SWCNT中的填充情況。發(fā)現(xiàn),當(dāng)管徑增大時(shí),填充金主要形成fcc結(jié)構(gòu)。我們進(jìn)而把管徑外推到了無限大的情況,即金在單層石墨層(graphene)上的吸附