配體交換凝膠除氟劑的制備及其除氟性能研究.pdf

1、氟是機體生命活動必需的微量元素之一,具有多方面的生理作用,但如果攝取量過高,會對機體造成各種損害,危害極大。氟在人體中過量存在,會破壞鈣、磷的正常代謝,抑制酶的作用,從而影響內(nèi)分泌功能,最終導致氟中毒,出現(xiàn)骨骼變形、腰椎僵直等體征。人體攝入氟的主要途徑是飲用了含氟量較高的水,因此,對含氟水的處理工藝顯得尤為重要。
　　從水中去除微痕量的氟存在一定的困難,含氟水處理工藝一直是國內(nèi)外環(huán)保及衛(wèi)生領域研究的重要課題。目前國內(nèi)外常用的除氟方

2、法及工藝存在一定的局限性,因此,尋求一種價格合適、操作簡單、除氟率高、性能穩(wěn)定的新型除氟材料及處理方法對當前含氟水處理工藝研究有著重要的意義。
　　本研究提出了含氟水處理的新方法。該方法從尋找不溶于水、能與胺類發(fā)生接枝反應的恰當骨架出發(fā),選取聚丙烯酰胺凝膠作為骨架材料,通過Mannich反應接枝螯合基團,將Fe3+和Al3+固定到骨架上,再利用配位作用,將氟離子從水中去除,從而達到固液分離。
　　本文以聚丙烯酰胺凝膠(PAG

3、)為骨架,利用其有孔結構接枝二乙烯三胺(DETA)、三乙烯四胺(TETA)、亞氨基二乙酸(IDA),形成三種不同基團的胺類螯合物。通過考察胺化接枝反應的物料比、反應pH、反應溫度和反應時間等合成參數(shù)的影響,結果表明:IDA的接枝率高達96.58％,TETA的接枝率為90.51%,DETA的接枝率為79.60%。在金屬螯合接枝凝膠的實驗中,分別以Fe3+和Al3+為螯合金屬,考察螯合反應pH、溫度、時間、螯合金屬初始濃度等因素對螯合反應的

4、影響,實驗結果表明:胺化載鐵工藝條件比載鋁工藝條件溫和,且金屬負載率更高。將制成的六種配體交換凝膠除氟劑進行除氟實驗,結果表明:胺化載鋁凝膠處理低濃度含氟水(濃度<10mg/L)的性能明顯優(yōu)于胺化載鐵凝膠,其中IDA接枝載鋁凝膠和DETA接枝載鋁凝膠的除氟性能類似,分別為94.3%和95.4%,均能使低濃度含氟水水樣中剩余氟離子含量在國家飲用水標準范圍內(nèi)。胺化載鋁凝膠處理高濃度含氟水的性能同樣明顯優(yōu)于胺化載鐵凝膠。其中,IDA接枝載鋁凝

5、膠的除氟性能最好。
　　通過對除氟機理的研究,除氟過程可視為吸附過程。對吸附濃度變化擬合,過程符合Langmuir吸附,五種配體交換凝膠的吸附容量從2.96mg·g-1到3.54mg·g-1。與同類吸附劑比較,有明顯的吸附優(yōu)勢。通過對除氟過程的表觀活化能的計算,平均值為54.7407KJ·mol-1,所以該過程是配體交換過程,可認為該過程產(chǎn)生了配位鍵。
　　通過該種除氟新思路,獲得了一種新的、操作簡單的從含氟水中去除氟離子的