陶瓷核燃料二氧化鈾及其結(jié)構(gòu)缺陷的第一性原理研究.pdf

1、核燃料二氧化鈾中的鈾元素為錒系元素,具有未填滿的f殼層電子,該殼層的電子之間存在很強的交換關(guān)聯(lián)作用,所以采用傳統(tǒng)的廣義梯度近似(GGA)和局域密度近似(LDA)的方法對二氧化鈾進行計算,無法給出其正確的性質(zhì)?；谶@種考慮,很多研究小組在計算過程中都考慮了交換關(guān)聯(lián)項的HubbardU修正。但到現(xiàn)在為止,卻沒有人給出U的取值標(biāo)準(zhǔn),也沒人給出U項對材料態(tài)密度分布會產(chǎn)生怎樣的影響。多數(shù)研究工作者選擇U取值在4.0ev到5.0ev之間,但均沒有給

2、出合理的取值理由。
　　對此,本論文中系統(tǒng)研究了隨著U從0到10取值的變化,材料性質(zhì)的變化以確定關(guān)聯(lián)項在UO2材料中的作用。計算中分別用GGA+U和LDA+U的方法得出材料態(tài)密度和能帶圖隨U值的變化。從態(tài)密度和能帶圖中分析得出,隨著U值的變化,材料性質(zhì)開始呈現(xiàn)出導(dǎo)體的性質(zhì),當(dāng)U值取到3ev左右時材料變?yōu)榘雽?dǎo)體,當(dāng)U值取7ev左右時材料有呈現(xiàn)出導(dǎo)體的性質(zhì)。但是由于關(guān)聯(lián)勢的取法不同,材料性質(zhì)發(fā)生變化所處的U值也不完全相同,但是規(guī)律卻是

3、一致的。在此研究的基礎(chǔ)上,采用GGA+U的方法對螢石結(jié)構(gòu)的二氧化鈾的性質(zhì)做了計算,結(jié)果顯示二氧化鈾為f-fMott-Hubbard型半導(dǎo)體,帶隙為2.09eV,這與實驗值2.1eV符合的很好。除此以外,對12個原子、24個原子、48個原子的超原胞中形成的的氧空位、氧填隙原子、鈾空位的點缺陷也做了計算,并且與其他研究小組的工作做了比較,所得結(jié)果近似。
　　本論文主要分為四大部分,內(nèi)容如下:
　　第一部分為引言:主要介紹了與核材

4、料相關(guān)的一些簡單的內(nèi)容,二氧化鈾的研究現(xiàn)狀,及論文的目的和意義。
　　第二部分為理論方法:主要討論了第一性原理的基本知識,介紹了三個基本近似,即非相對論近似、波恩-奧本海默近似、單粒子近似(軌道近似)。此外,介紹了密度泛函理論中交換關(guān)聯(lián)勢的處理方法--局域密度近似(LDA)和廣義梯度近似(GGA)。
　　第三部分為鈾的氧化物的基本性質(zhì)的研究:主要研究了Hubbard U項取不同值對材料態(tài)密度及能帶結(jié)構(gòu)的影響。計算螢石結(jié)構(gòu)二氧