納米碳管基直接甲醇燃料電池電極研究.pdf

1、直接甲醇燃料電池(DMFC),由于其燃料來源豐富,價格便宜、運(yùn)輸和儲存較安全等優(yōu)點(diǎn)而受到廣泛重視.然而DMFC的性能與電催化劑的分散性及顆粒大小密切相關(guān),與催化劑載體材料也有直接關(guān)系.納米碳管,由于其優(yōu)良的電性能、高比表面積等特點(diǎn),作為催化劑載體的應(yīng)用日益受到重視.該論文首次將DMFC用陽極電催化劑擔(dān)載于直接生長在石墨底材上的納米碳管表面,制備了納米碳管基DMFC陽極,并研究了該類新型電極在甲醇溶液中的電化學(xué)性能.論文主要進(jìn)行了以下幾個

2、方面的工作:1.首次采用電化學(xué)恒電位法成功實(shí)現(xiàn)了Pt、Pt-Ru催化劑顆粒在納米碳管上的高度分散,TEM,SEM表面分析結(jié)果表明催化劑顆粒粒徑大約為60~80nm.成功制備了具有立體結(jié)構(gòu)的Pt/CNT/C、Pt-Ru/CNT/C、Nafion/Pt/CNT/C和Nafion/Pt-Ru/CNT/C電極.2.所制備的Pt/CNT/C電極對甲醇氧化中表現(xiàn)出很高的電催化活性.研究表明,相同沉積電量下(Q=3.72×10<'-3>C/cm<'2

3、>),Pt/CNT/C電極的電催化活性為Pt/C電極的2.3倍.Pt/CNT/C電極經(jīng)過500圈循環(huán)伏安掃描后,催化活性降為最初的71%,其長期工作穩(wěn)定性能有待提高.研究發(fā)現(xiàn)甲醇在Pt/CNT/C電極上的氧化反應(yīng)受甲醇擴(kuò)散控制.3.研究了不同溶液中Pt與Ru的組成比(R<,Pt/Ru>)對制各的Pt-Ru/CNT/C電極的電催化性能的影響.結(jié)果表明當(dāng)R<,Pt/Ru>=1時,制備的Pt-Ru/CNT/C電極性能較好,在相同沉積電量下(1

4、.17×10<'-3>C/cm<'2>),Pt-Ru/CNT/C電極的電催化活性以及長期工作穩(wěn)定性能都優(yōu)于同樣條件制備的Pt/CNT/C電極,600圈循環(huán)伏安掃描后,電催化活性仍保持初始值的80%.研究表明甲醇在Pt-Ru/CNT/C電極上的反應(yīng)過程復(fù)雜,但整個過程仍受擴(kuò)散控制.4.制備了Nafion/Pt/CNT/C和Nafion/Pt-Ru/CNT/C電極,研究了不同Nafion量對電極催化性能的影響.結(jié)果表明,當(dāng)Pt、Pt-Ru的

5、沉積電量為1.31×10<'-3>C/cm<'2>,Nafion滴加量分別為4μl(1.08μg/cm<'2>)和2μl(0.54μg/cm<'2>)時,Nafion/Pt/CNT/C和Nafion/Pt-Ru/CNT/C電極具有最高的催化活性.另外,交流阻抗研究表明,添加Nafion后電極的總阻抗增大,但Nafion/Pt/CNT/C和Nafion/Pt-Ru/CNT/C電極長期工作穩(wěn)定性得到了很好的提高,在DMFC中具有較好的應(yīng)用價