前沿置換色譜法分離氫同位素技術(shù)研究.pdf

1、高純氚是非常重要的核材料，氫同位素分離對(duì)高純氚的生產(chǎn)和工程應(yīng)用有著極其重要的意義。除了核武器應(yīng)用方面的需求外，氫同位素分離還是聚變反應(yīng)堆氘氚核燃料循環(huán)和尾氣處理的核心技術(shù)之一，通過同位素分離，不僅可使反應(yīng)堆運(yùn)行中大量未燃燒的氘氚氣體重新使用，而且還可實(shí)現(xiàn)對(duì)聚變反應(yīng)堆運(yùn)行過程中氚的環(huán)境釋放量的有效控制。
　　本研究基于前沿置換色譜法分離氫同位素原理，采用惰性氣體將待分離的氫同位素混合氣體載帶通過長(zhǎng)4.45m，Φ10×1的紫銅管繞制、

2、內(nèi)充填有含鈀量46.2w.t.％的載鈀氧化鋁的色譜分離柱，利用原料氣中本身的輕同位素組分氕做置換氣體，通過置換作用來實(shí)現(xiàn)氕-氘混合氣體的分離。分離過程中，用四極質(zhì)譜儀檢測(cè)流出氣體成分，繪制透過曲線，計(jì)算不同分離工藝條件下的氘富集分離因子和產(chǎn)品氘回收率。
　　本文較系統(tǒng)研究了分離柱溫度、原料氣流量、原料氣中氫同位素含量（或載帶氣體氬含量）和原料氣體中D/H比對(duì)分離效果的影響。主要研究結(jié)果如下:
　　(1)研究了30℃、0℃、-

3、10℃、-20℃、-60℃五個(gè)不同色譜柱溫度下，組成為(5±0.1)％H2-(5±0.1)％D2-(90±0.1)％Ar的原料氣以15mL(NTP)/min流量流經(jīng)色譜柱后的分離效果。30℃時(shí)氘富集因子和產(chǎn)品氘豐度分別為1.52和60.37％，而-60℃時(shí)氘富集因子達(dá)到180，產(chǎn)品氘豐度為99.44％。0℃及零下溫度的各輪實(shí)驗(yàn)都取得了很好的分離效果，產(chǎn)品氣氘豐度都大于98％，氘回收率都在40％以上，氘富集因子和氘回收率都隨著溫度的降低而

4、升高。
　　(2)研究了10mL(NTP)/min、15mL(NTP)/min、20mL(NTP)/min、30mL(NTP)/min、40mL(NTP)/min五個(gè)不同流量下，組成為(5±0.1)％H2-(5±0.1)％D2-(90±0.1)％Ar的原料氣通過-20℃的色譜柱后的分離效果。不同流量下的氘富集因子在64～85之間，氘回收率都在60％左右，產(chǎn)品氣氘豐度都在98.7％左右，均相差不太大;但流量越高，分離時(shí)間越短，10m

5、L(NTP)/min時(shí)分離時(shí)間為8044min，而40mL(NTP)/min時(shí)只需2308m in。
　　(3)研究了氫同位素含量為10％、50％、100％的三種原料氣（D/H比均為1∶1）以10mL(NTP)/min的流量流經(jīng)-20℃的色譜柱后的分離效果。三種原料氣的氘富集因子依次為85、113、104，氘回收率依次為57.11％、57.82％、50.37％，產(chǎn)品氘豐度均為99％左右，均相差不太大，原料氣處理量隨氫同位素含量增大

6、而減少。
　　(4)研究了1∶9、1∶1、9∶1三種D/H比的原料氣（氫同位素含量均為10％左右）以15mL(NTP)/min的流量流經(jīng)-60℃的色譜柱后的分離效果。氘富集因子與D/H比有很大關(guān)系，隨著D/H比的降低，氘富集因子急劇增加，氘富集因子從D/H比9∶1時(shí)的11增大到D/H比1∶9時(shí)的870。三種D/H比原料氣的產(chǎn)品氘豐度依次為99.43％、99.44％、99.58％，氘回收率依次為47.38％、63.08％、66.39

7、％，都隨著D/H比增大而增大，表明該分離方法更適用于低氘豐度的氕-氘混合氣體的分離。
　　研究結(jié)果表明前沿置換色譜法具有較好的氫同位素分離效果，其中分離柱溫度和待分離氣體中氘的含量是影響分離效果的主要因素。降低色譜柱溫度能夠顯著提高氘富集因子及產(chǎn)品氘豐度;氘富集因子與D/H比有很大關(guān)系，隨著D/H比的降低，富集因子急劇升高，表明該方法更適合于富集分離氘豐度較低的氫同位素氣體;原料氣流量對(duì)色譜柱分離效果的影響不明顯，適當(dāng)增大流量可提