脈沖電暈等離子體甲烷氯化反應(yīng)實驗研究.pdf

1、本文在1atm、室溫、脈沖電暈放電裝置中進行了非平衡等離子體甲烷氯化的可行性實驗研究。實驗所采用的反應(yīng)器是體積大約為200ml的線—筒式電暈反應(yīng)器，在有足夠高的電壓供應(yīng)下通過脈沖高壓電源放電從而產(chǎn)生非平衡等離子體，實驗證明非平衡等離子體可使甲烷分子活化、裂解進而與氯氣反應(yīng)合成氯代甲烷類產(chǎn)物。本文在證明其可行性的基礎(chǔ)上，著重考察了脈沖峰值電壓、脈沖頻率、反應(yīng)時間和反應(yīng)氣中甲烷與氯氣的比例對甲烷轉(zhuǎn)化率、二氯甲烷的濃度和產(chǎn)物分布方面的影響，找

2、出其影響規(guī)律，從而得出結(jié)論。
　　 當(dāng)脈沖頻率調(diào)整為35Hz，反應(yīng)氣中甲烷、氯氣與氬氣三種氣體經(jīng)轉(zhuǎn)子流量計測量轉(zhuǎn)化后控制為2：1：7，總氣體流量為300ml/min，氣體在反應(yīng)器中的停留時間為40s，在該實驗條件下測定電壓峰值對反應(yīng)的影響，較高的電壓有利于提高甲烷的轉(zhuǎn)化率和二氯甲烷的生成濃度，當(dāng)電壓從10kv增強到17.5kv時，甲烷的轉(zhuǎn)化率提高了7％，二氯甲烷的濃度增加了3.5 mol/m3，二氯甲烷在產(chǎn)物中的選擇性增加了46

3、％，三氯甲烷選擇性下降了46％。當(dāng)峰值電壓為17.5kv，反應(yīng)氣中甲烷、氯氣與氬氣三種氣體經(jīng)轉(zhuǎn)子流量計測量轉(zhuǎn)化后控制為2：1：7，總氣體流量為300ml/min，氣體在反應(yīng)器中的停留時間為40s，在該實驗條件下測定脈沖頻率對反應(yīng)的影響，電源頻率越高，對甲烷的轉(zhuǎn)化越有利，對二氯甲烷的生成也越有利，當(dāng)脈沖頻率從20Hz增加到40Hz時，甲烷的轉(zhuǎn)化率提高了8％，二氯甲烷的濃度增加了4.1 mol/m3，二氯甲烷的選擇性提高了13％，而三氯甲烷

4、的選擇性下降了12％；當(dāng)電壓峰值為17.5kv，脈沖頻率20Hz，反應(yīng)氣中甲烷、氯氣兩種氣體經(jīng)轉(zhuǎn)子流量計測量轉(zhuǎn)化后控制為2：1：7，在該實驗條件下測定停留時間對反應(yīng)的影響，延長停留時間，有利于甲烷的轉(zhuǎn)化卻不利于二氯甲烷的生成，當(dāng)停留時間從40s增加到80s時，甲烷的轉(zhuǎn)化率提高了10％，二氯甲烷的濃度反而下降了3.7 mol/m3，二氯甲烷在產(chǎn)物中的選擇性下降了29％，而三氯甲烷的選擇性反而增加了32％；電壓峰值為17.5kv，脈沖頻率3