生物質(zhì)氣再燃脫除燃煤流化床煙氣中N2O的機(jī)理研究.pdf

1、流化床燃煤技術(shù)在燃燒過程中能夠控制二氧化硫(SO2)和氮氧化物(NO和NO2)的排放，但它的氧化亞氮(N2O)排放濃度(約為30～360mg/Nm3)，比傳統(tǒng)煤粉爐排放濃度(低于30 mg/Nm3)高出數(shù)倍。N2O是一種對大氣環(huán)境有很大破壞作用的溫室氣體，煤的流化床燃燒是其重要來源。因此，有必要對N2O問題進(jìn)一步認(rèn)真研究，找到抑制N2O生成的有效方法。
　　 生物質(zhì)資源具有可再生性和CO2凈零排放特性，通過熱解氣化可以轉(zhuǎn)化為以H

2、2、CO和CH4為主的可燃?xì)怏w，基于這些可燃?xì)饩哂羞€原性能夠?qū)崿F(xiàn)N2O的轉(zhuǎn)化，本文提出通過生物質(zhì)氣化氣在燃煤爐膛中再燃(生物質(zhì)間接與煤混燃)的方式，降低N2O的排放。與生物質(zhì)和煤粉直接混燃相比，這種間接混燃方式不僅能夠有效地降低N2O的排放，還能避免直接混燃產(chǎn)生的爐內(nèi)積灰、結(jié)焦和腐蝕等問題，從而能保證燃煤流化床鍋爐的安全、經(jīng)濟(jì)和穩(wěn)定運(yùn)行。圍繞著生物質(zhì)氣化氣再燃減少N2O排放的主題，本文通過實(shí)驗(yàn)分析和理論分析，研究了生物質(zhì)氣化氣及其主要組

3、分對N2O均相和非均相分解的影響。
　　 從生物質(zhì)氣主要組分H2、CH4和CO出發(fā)，在小型立式流化床實(shí)驗(yàn)臺上通過改變再燃?xì)庹紵煔獗壤蜔煔夂趿垦芯可镔|(zhì)氣及其主要組分對N2O均相分解的影響規(guī)律。當(dāng)反應(yīng)溫度為900℃時，占煙氣比例相同的CO、H2和CH4對N2O分解的促進(jìn)作用順序是：H2>CO>CH4；相同煙氣含氧量下，N2O分解率隨著H2、CO和CH4含量的增加而增大：相同比例的H2或CO作用時N2O分解率隨煙氣含氧量的增大而

4、降低，相同比例的CH4作用時N2O分解率隨煙氣含氧量的增大而增大。
　　 基于CFB鍋爐的燃燒工況，考察了電廠循環(huán)灰和底灰及其主要氧化物組分CaO、Fe2O3、Al2O3和SiO2作用下生物質(zhì)氣對N2O非均相分解的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn)：分別以四種氧化物為床料時，床料CaO對N2O非均相分解的促進(jìn)作用最大；若煙氣不含氧，在循環(huán)灰和底狄作用下，當(dāng)生物質(zhì)氣量為0.2％8于N2O非均相分解率比無生物質(zhì)氣時高出10％，而煙氣含氧時N2O分解

5、率隨生物質(zhì)氣量增大而增加；循環(huán)灰作用下生物質(zhì)氣組分H2對不含氧煙氣中N2O非均相分解促進(jìn)作用最大，而對應(yīng)煙氣含氧，循環(huán)灰作用下生物質(zhì)氣組分CH4對N2O非均相分解促進(jìn)作用最大。
　　 基于化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)理論，利用柱塞流模型揭示了燃燒工況對N2O均相分解的影響機(jī)理：隨著溫度從800℃升高到1000℃，N2O分解趨勢增強(qiáng)，其中反應(yīng)N2O+H<=>N2+OH起主要作用，反應(yīng)N2O(+M)<=>N2+O(+M)的作用隨溫度增加而增強(qiáng)；隨

6、著煙氣含氧量和煙氣含H2O量的增加，N2O分解趨勢減弱；煙氣含氧量為1％和含H2O量為4％時，反應(yīng)N2O+H<=>N2+OH起主要作用，煙氣含氧量為5％和含H2O量為20％時，反應(yīng)N2O(+M)<=>N2+O(+M)起主要作用；考慮SNCR噴氨法進(jìn)行燃燒后脫氮會產(chǎn)生NH3對N2O分解的影響，研究發(fā)現(xiàn)隨NH3與N2O摩爾比的增加，N2O分解趨勢減弱。
　　 基于量子化學(xué)理論，通過密度泛函理論(DFT)方法和周期層模型方法，研究了C