混合粘土原位晶化合成Y型分子篩及動力學研究.pdf

1、本文利用堿對硅藻土進行了改性處理，并考察了長白山硅藻土和改性硅藻土經不同溫度熱處理后結構的變化過程。利用不同比例的高嶺土和硅藻土通過原位晶化方法合成NaY分子篩，采用X射線衍射儀(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、N2吸附-脫附等手段對合成的樣品進行了表征，并著重考察了投料配比對原位晶化產物性能的影響。通過建立的動力學模型對質量比m（高嶺土）∶m（硅藻土）為6∶4的體系下原位晶化合成NaY分子篩的生成機理進行了研究。具體工作如下：

2、r>　　 ⑴對長白山硅藻土進行了改性處理，利用XRD、FT-IR、SEM等表征手段對經不同溫度熱處理后的硅藻土原土和改性硅藻土結構變化進行了考察。結果表明:長白山硅藻土熱處理的相變溫度為1100℃，改性硅藻土的相變溫度為950℃。改性硅藻土與原土熱處理相變溫度存在150℃的差異，這主要是由于Na雜質元素的存在，有利于降低硅藻土轉變成方英石的溫度。
　　 ⑵利用高嶺土和硅藻土為硅源、偏高嶺土為鋁源通過原位晶化方法合成出了結晶度較

3、高的NaY分子篩，采用XRD、SEM、N2吸附-脫附等測試手段對合成樣品進行了表征。著重考察了m（高嶺土）∶m（硅藻土）為6∶4和2∶8兩種比例下，晶化合成體系中摩爾比n(SiO2)∶n(Al2O3)、n(Na2O)∶n(SiO2)和n(H2O)∶n(Na2O)對原位晶化產物性能的影響。研究結果表明:在m（高嶺土）∶m（硅藻土）為6∶4的合成體系中，隨n(SiO2)∶n(Al2O3)和n(Na2O)∶n(SiO2)的增大，NaY分子篩的

4、相對結晶度先增大后減小，減小n(H2O)∶n(Na2O)有利于產品相對結晶度的提高;在m（高嶺土）∶m（硅藻土）為2∶8的合成體系中，增大n(SiO2)∶n(Al2O3)，NaY分子篩的相對結晶度先增大后減小，但增大n(Na2O)∶n(SiO2)和減小n(H2O)∶n(Na2O)都會使產品的相對結晶度降低。
　　 ⑶通過對投料配比對不同體系中NaY分子篩相對結晶度影響的研究，得到了在不同體系下的最優(yōu)投料配比。在m（高嶺土）∶m（

5、硅藻土）為6∶4的比例下最優(yōu)投料配比為n(SiO2)∶n(Al2O3)=7.0，n(Na2O)∶n(SiO2)=0.45，n(H2O)∶n(Na2O)=30，在該體系中合成的NaY分子篩的相對結晶度為54.7％;在m（高嶺土）∶m（硅藻土）為2∶8的比例下的最優(yōu)投料配比為n(SiO2)∶n(Al2O3)=6.5，n(Na2O)∶n(SiO2)=0.5，n(H2O)∶n(Na2O)=55，在該體系中合成的NaY分子篩的相對結晶度為56.3

6、％。
　　 ⑷考察了m（高嶺土）∶m（硅藻土）為6∶4的體系中不同晶化時間液固相各組分含量的變化并對其生長機理進行了探討。晶化初期固相中各組分含量變化比較明顯，SiO2含量在2h時快速增長至6h趨于穩(wěn)定，Al2O3含量在最初晶化5h內不斷增加之后趨于穩(wěn)定，Na2O的含量隨晶化時間的延長有不斷增加的趨勢。液相中SiO2的含量先增大后減小至晶化10h趨于穩(wěn)定，Al2O3含量在反應初期快速下降，在晶化10h時偏高嶺土中Al2O3的溶解