銀納米立方體及其與銀膜耦合結(jié)構(gòu)增強的熒光與拉曼研究.pdf

1、金屬微納結(jié)構(gòu)中的耦合效應(yīng)及其誘導(dǎo)的新穎物理現(xiàn)象引起了人們極大興趣和廣泛關(guān)注，基于表面等離子體激元耦合結(jié)構(gòu)及其增強的光學(xué)效應(yīng)是其中一個重要研究方向。本論文以自制銀納米立方體和銀薄膜為單元，提出并設(shè)計了兩種耦合結(jié)構(gòu)：銀納米立方體局域表面等離子體激元耦合結(jié)構(gòu)(LSP-LSP)，銀納米立方體局域表面等離子體激元與銀膜表面等離子體激元耦合結(jié)構(gòu)(LSP-SPP)。
　　 利用數(shù)值計算方法，分別研究了銀納米立方體的大小及周圍環(huán)境對其光學(xué)性質(zhì)的

2、影響，兩種耦合結(jié)構(gòu)的場分布特性。重點利用光譜方法，研究了兩種耦合結(jié)構(gòu)的熒光增強及拉曼增強現(xiàn)象，分析了其物理機理。本論文工作對發(fā)展低成本、易制作、高靈敏的傳感、探測光學(xué)芯片，在生物分子的熒光成像、探測，環(huán)境污染物的檢測等方面具有重要意義。
　　 具體研究內(nèi)容如下：
　　 1．運用簡單的化學(xué)氧化還原方法，成功制備了形貌規(guī)整、大小均勻、分散性好的銀納米立方體單晶顆粒，其邊長尺寸約為96 納米。用熱蒸鍍的方法制備了表面均勻、厚度

3、可控的銀膜。
　　 2．根據(jù)結(jié)構(gòu)的特點，分別用離散偶極子算法（DDA）研究了單個銀納米立方體的基本光譜特性及光場性質(zhì)，用有限元法（FEM）研究了銀納米立方體的橫向耦合和縱向耦合結(jié)構(gòu)的光場分布特性，用有限時域差分法（FDTD）研究了銀納米立方體與銀膜耦合結(jié)構(gòu)的光場特性及間隔層對其光場的影響。數(shù)值計算表明，耦合結(jié)構(gòu)的電場分布與其耦合距離有非常大的關(guān)系，通過其間隔層可有效調(diào)節(jié)電場的分布及共振，從而為實驗工作提供了理論指導(dǎo)。
　　

4、 3．實驗研究了這兩種結(jié)構(gòu)的表面等離子體激元耦合效應(yīng)及其熒光增強現(xiàn)象。對于銀納米立方體的局域表面等離子體激元耦合結(jié)構(gòu)，分析了熒光分子與銀納米立方體間距離對熒光輻射的影響；研究了該結(jié)構(gòu)體系LSP-LSP的橫向耦合、縱向耦合效應(yīng)對熒光增強過程的影響，分別得到了56倍和60倍的熒光增強因子。對于單層銀納米立方體與銀膜的LSP-SPP 耦合結(jié)構(gòu)，分析了間隔層、銀膜厚度對熒光輻射的影響，設(shè)計了實驗結(jié)構(gòu)，研究了間隔層、銀膜厚度對LSP-SPP 耦

5、合效應(yīng)及其熒光增強過程的影響，對于57nm 厚的銀膜耦合結(jié)構(gòu)，當(dāng)間隔層厚度調(diào)到10nm 時，獲得了521倍的增強倍數(shù)。保持間隔層10nm 不變，在100nm以內(nèi)調(diào)節(jié)銀膜的厚度，當(dāng)銀膜為78nm 厚時，獲得了900倍的熒光增強效果。
　　 4．基于表面等離子體激元耦合增強的光學(xué)效應(yīng)，設(shè)計、優(yōu)化耦合結(jié)構(gòu)用于表面增強拉曼（SERS）實驗研究，其中LSP-SPP 耦合結(jié)構(gòu)由于表面等子體激元的強耦合作用，有效增強了探針分子R6G的拉曼信號

6、，最低可檢測的R6G 濃度達(dá)到了10-13M，其SERS 增強因子大于109。同時用此結(jié)構(gòu)檢測了4-氨基苯硫酚（4-ATP）分子，可檢測到的極限濃度為10-12M。研究表明：基于耦合增強效應(yīng)的耦合結(jié)構(gòu)可用于操作簡單、成本低廉、適應(yīng)用性廣的拉曼基底設(shè)計，從而實現(xiàn)基于SERS的傳感應(yīng)用。
　　 本論文的創(chuàng)新點在于：
　　 1．基于表面等離子體激元耦合效應(yīng)及其增強的光學(xué)效應(yīng)，提出并設(shè)計了銀納米立方體局域表面等離子體激元耦合和銀

7、納米立方體與銀膜的局域表面等離子體激元與表面等離子體激元耦合結(jié)構(gòu)。實驗中所選用的自制銀納米立方體具有規(guī)整的特殊邊角結(jié)構(gòu)：8個尖角及12條棱邊，由于“熱點”效應(yīng)，使光場局域于邊角處，極大地增強了該處的電場強度，而其規(guī)整的平面結(jié)構(gòu)又使其具有分散性較好的特點。
　　 2．用易于成膜、厚度可控的PMMA做為間隔層，研究了耦合間隔對局域表面等離子體激元與表面等離子體激元的耦合特性的影響，簡單有效調(diào)節(jié)了耦合結(jié)構(gòu)的光學(xué)特性，獲得了更大的熒光增