汽車(chē)?yán)鋯?dòng)尾氣凈化催化劑的研究.pdf

1、隨著中國(guó)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，汽車(chē)保有量迅速增加，汽車(chē)尾氣成為城市空氣的主要污染源之一。汽車(chē)尾氣造成的污染嚴(yán)重危害人體健康及城市環(huán)境。由于現(xiàn)有尾氣凈化催化劑起燃溫度較高，因此，制備在較低起燃溫度冷啟動(dòng)尾氣凈化催化劑可大幅降低汽車(chē)?yán)鋯?dòng)過(guò)程造成的尾氣污染，改善城市空氣質(zhì)量，對(duì)我國(guó)經(jīng)濟(jì)發(fā)展與改善生存環(huán)境具有重要意義。
　　 論文采用溶膠凝膠法制備了鈰基固溶體和鐵酸鑭復(fù)合氧化物，以甲烷催化燃燒為探針?lè)磻?yīng)，考察了催化劑的催化性能。結(jié)合XRD、

2、BET、Raman、SEM、H2-TPR等表征手段對(duì)催化劑進(jìn)行表征。發(fā)現(xiàn)鈰基催化劑和鐵酸鑭復(fù)合氧化物在甲烷燃燒反應(yīng)催化活性測(cè)試中有良好的催化效果。對(duì)表征結(jié)果和活性測(cè)試結(jié)果進(jìn)行了關(guān)聯(lián)。初步研究了催化劑的甲烷催化燃燒性能。研究結(jié)果如下:
　　 1.鈰基固溶體催化劑的制備及其甲烷催化燃燒性能的研究
　　 通過(guò)制備和比較一系列鈰基催化劑的甲烷催化燃燒性能，Ce0.95Si0.05O2催化劑活性最佳。甲烷的轉(zhuǎn)化率為50％時(shí)，溫度為

3、518℃。含鋁催化劑Ce0.95Al0.05O2活性較差，是由于摻雜造成了催化劑顆粒變大，比表面積下降。含鎂催化劑Ce0.95Mg0.05O2-δ的活性差，同樣是由于摻雜鎂制備的催化劑顆粒較大，比表面積較小。然而拉曼結(jié)果表明:摻鎂鈰基催化劑與二氧化鈰催化劑相比較，其氧空位濃度增加了。因此摻鎂鈰基催化劑的甲烷催化燃燒性能優(yōu)于摻鋁鈰基催化劑。不同于摻鎂和摻鋁的鈰基催化劑，摻硅的鈰基催化劑具有相對(duì)較小的顆粒和較大的比表面積。此外，由于四價(jià)的硅

4、原子取代部分的四價(jià)鈰原子，催化劑中形成了氧空位。拉曼譜圖的結(jié)果也進(jìn)一步表明了，其氧空位所在的拉曼峰是三種催化劑中最強(qiáng)的。因此解釋了Ce0.95Si0.05O2催化劑具有最高的甲烷催化燃燒性能的原因。
　　 2.鐵酸鑭復(fù)合氧化物催化劑和甲烷催化燃燒性能的研究
　　 以硝酸鹽為前驅(qū)體，檸檬酸為溶膠劑，氨水調(diào)節(jié)PH值的溶膠凝膠法制備了一系列不同Ce含量和不同焙燒溫度鐵酸鑭復(fù)合氧化物催化劑?；钚詼y(cè)試結(jié)果表明:催化劑的活性先隨著鈰

5、含量的增加而增加，鈰與鑭含量比為0.3∶0.7（摩爾比），催化劑活性最好。當(dāng)鈰含量再增加時(shí)，催化劑活性下降。焙燒溫度對(duì)La0.7Ce0.3FeO3催化劑的影響也進(jìn)行了系統(tǒng)考察。我們的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:隨著焙燒溫度的升高，催化的活性先是上升。當(dāng)焙燒溫度升高到750℃時(shí)，催化劑的活性最佳。再提高焙燒溫度，催化劑活性反而下降。750℃焙燒條件下得到的La0.7Ce0.3FeO3催化劑其活性測(cè)試結(jié)果如下:甲烷轉(zhuǎn)化率為10％、50％和90％時(shí)，溫度分