用于合成內(nèi)嵌金屬氮化物原子簇富勒烯的新型氮源研究.pdf

1、內(nèi)嵌富勒烯是一類內(nèi)嵌有原子、金屬離子或原子簇的富勒烯，而金屬氮化物原子簇富勒烯是該領(lǐng)域迅速發(fā)展的一個(gè)分支，并由于其在能源、生物領(lǐng)域廣泛的應(yīng)用前景，引起了世界范圍內(nèi)科學(xué)家的廣泛關(guān)注。目前合成金屬氮化物原子簇富勒烯的方法僅限于直流電弧放電法，而所用到的氮源較為有限，如氮?dú)?、氨氣、氰氨化鈣等。因此，本論文以探索用于合成內(nèi)嵌金屬氮化物原子簇富勒烯的新型氮源為出發(fā)點(diǎn)，開展了以下工作:
　　 第一次使用尿素作為新型氮源，成功地合成了含鈧(S

2、c)的金屬氮化物原子簇富勒烯，包括Sc3N@C68、Sc3N@C70、Sc3N@C78、Sc3N@C80。我們對(duì)使用尿素作為氮源合成含Sc的金屬氮化物原子簇富勒烯的條件進(jìn)行了優(yōu)化，確定了Sc203∶CO(NH2)2∶C的最佳摩爾比為1∶3∶15。在此基礎(chǔ)上，我們將以尿素作為氮源得到的Sc3N@C80（Ih+D5h）的產(chǎn)率同其他報(bào)導(dǎo)過(guò)的氮源（如氮?dú)?、氨氣、異硫氰酸胍）做了定量比較，發(fā)現(xiàn)尿素體系的產(chǎn)率和氮?dú)怏w系基本一致，而比氨氣及異硫氰酸胍

3、體系的產(chǎn)率均高。另外，我們發(fā)現(xiàn)單根碳棒放電所得到的的提取液中含Sc的金屬氮化物原子簇富勒烯的選擇性與用兩根棒的情況有明顯的不同。根據(jù)電弧放電實(shí)驗(yàn)和X射線衍射分析，我們得出結(jié)論:當(dāng)使用一根棒放電的時(shí)候，原位產(chǎn)生的氨氣是形成含Sc的金屬氮化物原子簇富勒烯的來(lái)源;然而第二根棒放電的時(shí)候尿素已經(jīng)在第一根棒放電的過(guò)程中先受熱分解成了三聚氰胺。因此，富勒烯的選擇性明顯依賴于尿素分解的產(chǎn)物。最后我們仔細(xì)比較了以尿素或三聚氰胺作為氮源時(shí)得到的含Sc的金

4、屬氮化物原子簇富勒烯的選擇性的差異，并提出了尿素在放電產(chǎn)生的極端高溫的條件下可能的分解過(guò)程。
　　 此外，石墨烯材料作為新型的二維碳材料，在近些年引起了大家的廣泛關(guān)注。然而完美的單層石墨烯是半金屬，本身沒(méi)有能隙，這極大的制約了其在半導(dǎo)體領(lǐng)域的應(yīng)用。通過(guò)合成石墨烯納米帶，可以引入能隙，使其成為場(chǎng)效應(yīng)二極管里的理想材料。合成石墨烯納米帶的方法有納米壓印，有機(jī)合成，剪開多壁碳納米管等等。其中剪開多壁碳納米管的方法成本低，如果控制得好的