氧氣氧化和氧氣固定反應及其應用研究.pdf

1、氧氣是最廉價、環(huán)保的氧化劑,采用氧氣作氧化劑及氧原子來源一直是最理想的化學轉化方法。然而,由于氧氣自身化學性質的特殊性,使其在常壓下作為氧化劑和氧原子供體存在著巨大的挑戰(zhàn)。生物體內的一些復雜酶類物質可以實現(xiàn)在常溫常壓下運用氧氣固定合成生命分子。以生命科學研究為基礎,有機化學家通過發(fā)展仿生催化體系實現(xiàn)了將氧氣固定運用到有機合成中,但這些方法要使用一些常溫常壓條件下并不穩(wěn)定的金屬復合物(A,圖1)。因此,苛刻的反應條件令這些合成方法很難得到

2、廣泛的應用。
　　本篇論文所介紹的工作有2個研究目的:1)通過發(fā)展綠色、溫和、高效的催化體系,在化學轉化中實現(xiàn)采用廉價易得且綠色環(huán)保的氧氣去代替昂貴且有害的氧化劑。2)我們的工作注重于發(fā)展簡單實用的催化體系,以此實現(xiàn)將氧氣固定廣泛運用到有機合成之中。在本文所介紹的工作中,我們發(fā)展了采用銅-吡啶-氧氣這種簡單的反應體系實現(xiàn)一系列的氧氣氧化和氧氣固定合成方法(B,圖1)。經過較為深入的機理研究,我們證實了這一反應體系可以將氧氣轉化為超