短孔道Pd-Zr-Ce-SBA-15催化劑的制備及其VOCs催化性能研究.pdf

1、本文針對(duì)傳統(tǒng)有序介孔氧化硅材料SBA-15因孔道長(zhǎng)而不利于物質(zhì)的分子擴(kuò)散以及容易引起孔道堵塞的問(wèn)題,選用三嵌段共聚物P123作為模板劑,正硅酸乙酯作為硅源,在不額外添加任何無(wú)機(jī)強(qiáng)酸的條件下,利用無(wú)機(jī)金屬前驅(qū)鹽ZrOCl2·8H2O以及Ce(NO3)3·6H2O自身水解所產(chǎn)生的弱酸性環(huán)境,制備了形貌為六方板狀的、短孔道有序介孔材料Zr-Ce-SBA-15(ZCS)。采用X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、N2-吸

2、附、傅里葉變換紅外光譜(FTIR)以及胃蛋白酶吸附實(shí)驗(yàn)對(duì)材料的結(jié)構(gòu)性能進(jìn)行表征和評(píng)價(jià)。以短孔道ZCS為載體,采用乙醇還原法、等體積浸漬法、乙二醇還原法三種不同方法制備載鈀型催化劑,考察不同負(fù)載方法對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)、活性組分存在狀態(tài)及分布等的影響。以甲苯催化燃燒為模型反應(yīng),分別考察采用不同負(fù)載方法制得的載鈀型催化劑的催化性能,并對(duì)比研究短孔道載體對(duì)催化性能的影響,同時(shí)考察催化劑的穩(wěn)定性并對(duì)其催化甲苯燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)進(jìn)行初步探討。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示:<

3、br>　　 1.ZCS呈現(xiàn)規(guī)則的六方板狀形貌,介孔孔道方向與六方板面垂直,孔道長(zhǎng)度大約在400～500nm之間,僅為傳統(tǒng)長(zhǎng)孔道SBA-15的1/3左右。ZCS保留著規(guī)整的二維六方介孔結(jié)構(gòu)、高比表面積(805 m2·g-1)、大孔容(1.03 cm3·g-1)以及較大的孔徑(9.2nm)。胃蛋白酶的吸附實(shí)驗(yàn)表明相比傳統(tǒng)長(zhǎng)孔道SBA-15,短孔道ZCS具備更強(qiáng)的傳質(zhì)、吸附能力。
　　 2.不同負(fù)載方法對(duì)催化劑的形貌基本無(wú)影響,對(duì)催

4、化劑的結(jié)構(gòu)、活性組分的分布具有一定的影響。其中采用乙醇還原法制備的催化劑保持著高度有序的介孔結(jié)構(gòu)以及較窄的孔徑分布,鈀物種以PdO形式均勻分布在介孔孔道內(nèi),晶體粒子較小(5～6nm)。
　　 3.短孔道Pd/ZCS系列催化劑對(duì)甲苯均具有良好的低溫催化燃燒性能,并且與長(zhǎng)孔道Pd/SBA-15系列催化劑相比,相同系列的Pd/ZCS催化劑均具有更為優(yōu)越的催化活性。這主要?dú)w因于ZCS較短的孔道有利于物質(zhì)的傳質(zhì)。
　　 4.催化劑