分等級(jí)多孔水滑石插層材料的制備及吸附性能研究.pdf

1、無(wú)機(jī)納米多孔材料在催化反應(yīng)、過濾和分離方面具有廣泛的應(yīng)用前景，本論文以高效吸附去除水體污染物為目標(biāo)，探索水滑石插層材料的可控制備方法，分別制備了焙燒態(tài)鋰鋁水滑石、有機(jī)插層鋅鋁水滑石以及石墨烯/鋅鋁水滑石復(fù)合材料，研究了它們對(duì)水中污染物(氟離子、鄰苯二甲酸二甲酯，對(duì)氯酚)的吸附性能。
　　 首先，用水熱法制備出分等級(jí)多孔鋰鋁水滑石材料。運(yùn)用X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、氮?dú)馕?脫附等溫裝置以及X射

2、線光電子能譜(XPS)對(duì)所制得的樣品進(jìn)行了表征。結(jié)果表明，焙燒態(tài)鋰鋁水滑石的微觀形貌為不同大小的六邊形納米片組成的三維花狀結(jié)構(gòu)，比表面積達(dá)到113.2 m2·g-1，該材料具有明顯的分等級(jí)多孔結(jié)構(gòu)特征：小介孔(4.5-10nm)和大介孔(40-50 nm)；Li+/Al3+摩爾比為3:1下制得的焙燒態(tài)鋰鋁水滑石對(duì)氟離子吸附效果最好，其飽和吸附量達(dá)到158.7 mg·g-1；準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程能夠很好地描述其吸附動(dòng)力學(xué)過程，顆粒內(nèi)擴(kuò)散模型揭

3、示其三個(gè)吸附階段；吸附等溫線符合Freundlich模型；熱動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)證實(shí)該吸附是一個(gè)自發(fā)性物理吸熱過程。
　　 然后，以十二烷基苯磺酸鈉(SDBS)作為表面改性劑，檸檬酸鈉作為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑，通過一步水熱法制備出疏水性鋅鋁水滑石空心微球材料。經(jīng)十二烷基苯磺酸鈉表面改性后的鋅鋁水滑石的層間距從0.754 nm增大到3.045 nm，推測(cè)出SDBS在鋅鋁水滑石層間以單層垂直方式排布；而在檸檬酸鈉的誘導(dǎo)作用下，水滑石的形貌逐漸從納米片轉(zhuǎn)

4、變?yōu)榻q球狀空心微球。靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)表明，經(jīng)改性后的鋅鋁水滑石對(duì)鄰苯二甲酸二甲酯的吸附速率較快，吸附等溫線復(fù)合Langmuir模型。在吸附溫度為303 K，初始溶液pH為中性時(shí)，改性后鋅鋁水滑石樣品對(duì)鄰苯二甲酸二甲酯吸附效果最好，其飽和吸附量達(dá)到285.7 mg·g-1，再生吸附實(shí)驗(yàn)證實(shí)該有機(jī)插層鋅鋁水滑石材料可多次應(yīng)用于水中有機(jī)污染物去除，并保持較好的吸附穩(wěn)定性。
　　 最后，用一步水熱法制備了石墨烯/鋅鋁水滑石復(fù)合材料。在透射電

5、鏡圖中觀察到復(fù)合石墨烯的鋅鋁水滑石呈現(xiàn)出層狀的具有不平整褶皺的納米片狀形貌；BET分析其孔徑分布為小介孔(峰值處的孔徑約為4.0 nm)和大介孔(峰值處的孔徑約為10-50nm)；拉曼光譜證實(shí)了石墨烯與鋅鋁水滑石能夠很好地復(fù)合在一起。通過靜態(tài)吸附對(duì)氯酚實(shí)驗(yàn)得出：石墨烯/鋅鋁水滑石復(fù)合材料對(duì)對(duì)氯酚的吸附能力遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于普通的鋅鋁水滑石，準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程能夠很好地描述其吸附動(dòng)力學(xué)過程，吸附等溫線復(fù)合Langmuir模型。同時(shí)，在吸附溫度為303