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文檔簡介
1、鋰空氣電池具有理論能量密度大、環(huán)境友好,重量輕等優(yōu)點(diǎn),是極具有應(yīng)用前景的二次電池。但其放電過程的氧氣還原反應(yīng)(ORR)和充電過程的氧氣析出反應(yīng)(OER)是動(dòng)力學(xué)慢反應(yīng),導(dǎo)致較高的過電壓,降低了電池的性能。因此,需要研發(fā)性能優(yōu)異,價(jià)格低廉的催化劑,來加速ORR/OER,提高鋰空氣電池性能,推進(jìn)其商業(yè)化進(jìn)程。金屬有機(jī)配合物具有很高的比表面積,可調(diào)的孔結(jié)構(gòu)以及容易功能化等優(yōu)點(diǎn),是一種優(yōu)異的催化材料,近年在電催化領(lǐng)域引起了極大的關(guān)注。本文采用水
2、熱法和常規(guī)法制備[C3H5N2]2[Co(H2O)6][Co(BTC)2·4H2O]、M-PTA-4,4-bpy、普魯士藍(lán)類似物等金屬有機(jī)配合物及其衍生物催化劑,并對(duì)這些催化劑的結(jié)構(gòu)以及ORR和OER性能進(jìn)行了研究。
以乙酸鈷為金屬離子前驅(qū)體,咪唑和均苯三酸為有機(jī)配體,采用水熱法合成了三斜紫色菱形晶體[C3H5N2]2[Co(H2O)6][Co(BTC)2·4H2O]催化劑。該催化劑具有良好的晶體結(jié)構(gòu)及獨(dú)特的平行式π-π堆積結(jié)
3、構(gòu),相鄰兩層距離約為3.0727(A)。在堿性電解質(zhì)中表現(xiàn)出很好的ORR/OER雙功能催化活性。在0.8 V(vs.Ag/AgCl)時(shí),OER電流密度高達(dá)24.16 mA·cm-2; ORR的半波電勢為-0.31 V,并且具有良好的ORR穩(wěn)定性,在15800 s時(shí),催化劑的ORR活性保持率約為80%。
以金屬乙酸鹽為金屬離子前驅(qū)體,對(duì)苯二酸、四氯對(duì)苯二甲酸、4,4-聯(lián)吡啶為有機(jī)配體,采用水熱法合成了兩大類八種不同的催化劑。這些
4、催化劑不僅具有良好的結(jié)晶性,而且具有豐富的的孔道結(jié)構(gòu)。在M-PTA-4,4-bpy系列催化劑中,Co-PTA-4,4-bpy表現(xiàn)出最好的ORR/OER催化活性,0.8 V(vs.Ag/AgCl)時(shí)的OER電流密度高達(dá)17.50 mA·cm-2; ORR的半波電勢為-0.30 V。在M-BDCCl4-4,4-bpy系列催化劑中,Co-BDCCl4-4,4-bpy表現(xiàn)出最好的ORR/OER催化活性,0.8 V(vs.Ag/AgCl)時(shí)的OE
5、R電流密度高達(dá)89.04 mA·cm-2,ORR的半波電勢為-0.31 V。
以硝酸鹽為金屬離子前驅(qū)體,鈷氰化鉀為有機(jī)配體,在常溫下合成了兩種不同金屬中心的普魯士藍(lán)類似物,然后通過氧化或氮化處理得到普魯士藍(lán)類似物衍生物催化劑。氧氣處理得到的普魯士藍(lán)類似物衍生物催化劑的OER/ORR催化活性并沒有得到改善。而氮?dú)馓幚淼玫降钠蒸斒克{(lán)類似物衍生物催化劑的的OER和ORR催化活性都有大幅度提高。其中500℃氮?dú)馓幚淼玫狡蒸斒克{(lán)類似物(
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