工業(yè)原料氣中雜質(zhì)對CO偶聯(lián)反應(yīng)的影響和失活動力學(xué).pdf

1、該文采用已經(jīng)過工業(yè)模試長運轉(zhuǎn)的FZH100型催化劑研究了各雜質(zhì)氣體對偶聯(lián)反應(yīng)的影響.結(jié)果表明:不同溫度條件下二氧化碳或甲烷含量在10﹪以下對CO偶聯(lián)反應(yīng)中CO轉(zhuǎn)化率、草酸二乙酯選擇性和空時收率沒有明顯影響.而氫氣和氧氣對CO偶聯(lián)反應(yīng)影響較大隨著通入氧氣濃度增加和反應(yīng)溫度升高,CO轉(zhuǎn)化率和草酸二乙酯空時收率升高,而草酸二乙酯選擇性下降.這主要是因為加氧后生成了乙酸乙酯所致.該文重點研究了氫氣對CO偶聯(lián)反應(yīng)的影響,分別考察了不同氫氣逍度、不

2、同溫度和不同空時條件下含有氫氣對CO偶聯(lián)反應(yīng)的影響,結(jié)果發(fā)現(xiàn)氫氣的存在使反應(yīng)過程中CO轉(zhuǎn)化率、草酸二乙酯選擇性和空時收率明顯下降,且在實驗條件范圍內(nèi),原料氣中氫氣濃度越高、反應(yīng)溫度越高,催化劑活性下降越快,并存在一個最佳空時τ=1.8秒,小于或大于此空時時催化劑活性下降得都相對較快.這主要是因為氫氣與亞硝酸乙酯反應(yīng)生成了副產(chǎn)物乙醇的緣故.并根據(jù)研究結(jié)果提出了含氫失活宏觀動力學(xué)方程,并利用所得失活動力學(xué)方程對氫氣氣氛下催化劑的失活機理進行