低維碳負(fù)載金屬團(tuán)簇催化性能的研究.pdf

1、由于低維碳具有穩(wěn)定的光學(xué)、電學(xué)、磁學(xué)等特性,這成為了很多研究領(lǐng)域的熱點(diǎn)。低維碳負(fù)載金屬的復(fù)合體在很多應(yīng)用領(lǐng)域提供了獨(dú)特的性質(zhì),比如生物傳感器和復(fù)合體的催化劑。低維碳有機(jī)械穩(wěn)定性和大的比表面積,因而作為催化劑載體具有很有應(yīng)用前景。事實(shí)上,許多實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:相對(duì)于金屬氧化物載體,低維碳負(fù)載貴金屬或過(guò)渡金屬,在一系列的反應(yīng)中,具有更好的催化活性。因此,本論文研究了低維碳(碳納米管和石墨烯)負(fù)載金屬的復(fù)合材料的性質(zhì)和應(yīng)用。
　　 我們用

2、了密度泛函計(jì)算方法,系統(tǒng)地研究了Pt和Au團(tuán)簇在缺陷或完美碳納米管上的粘附作用。在Pt團(tuán)簇體系中,計(jì)算結(jié)果表明:Pt團(tuán)簇在缺陷碳納米管上的粘附能是其在完美碳納米管上的粘附能3-4倍。在Au團(tuán)簇體系中,Au團(tuán)簇粘附在C原子空缺位。通過(guò)態(tài)密度分析解釋了點(diǎn)缺陷增強(qiáng)Pt或Au團(tuán)簇與碳納米管的相互作用機(jī)理；Pt或Au原子與碳原子具有更強(qiáng)的雜化作用,說(shuō)明了金屬與缺陷碳納米管之間,有較多的電荷轉(zhuǎn)移,這也解釋了Pt和Au團(tuán)簇與缺陷碳納米管有很強(qiáng)的相互作

3、用。
　　 我們,通過(guò)密度泛函方法,研究發(fā)現(xiàn)B、N摻雜可以調(diào)控貴金屬(Au、Ag和Pt)單體與碳納米管上的相互作用。但是,調(diào)控機(jī)理很強(qiáng)地依賴于摻雜元素及金屬的類型。通過(guò)金屬-B的離子鍵相互作用,B摻雜增強(qiáng)了Au、Ag與碳納米管的相互作用。由于金屬與多電子N摻雜碳納米管的碳原子所形成的共價(jià)鍵強(qiáng)于金屬與完美碳納米管的碳原子所形成的共價(jià)鍵,N摻雜增強(qiáng)了金屬與摻雜碳納米管的相互作用。
　　 我們研究了Pd/CNTs催化劑和Pd/