負載手性金屬銠和銥催化劑的制備及其催化性能研究.pdf

1、在環(huán)境保護，提倡綠色化學的大前提下，負載型催化劑得到了巨大的發(fā)展。負載型催化劑解決了均相催化劑回收利用問題，克服了催化劑和產(chǎn)物難分離、對環(huán)境污染等問題。在負載型催化劑的眾多載體中，周期性有序介孔有機硅材料(PMO)因其具有很大的比表面積、可控的孔徑和孔容及排列有序的孔分布、較高的熱力學、機械穩(wěn)定性以及其有機骨架所展現(xiàn)獨特的疏水性，使得他們得到學術界的廣泛關注。但負載型催化劑尚屬起步階段，并不能完全替代均相催化劑，環(huán)境污染的問題依舊存在。

2、所以，發(fā)展一種回收均相催化劑的方法也成為了研究熱點。
　　本研究合成了幾種不同骨架有序介孔硅基材料負載型手性金屬催化劑的合成，然后對其進行一系列的表征，并且再利用其在水中的不對稱催化反應檢驗催化劑的活性；其次，利用了一種新方法實現(xiàn)了均相催化劑的回收。主要研究內(nèi)容包括：⑴通過硅源共聚的方法，利用三種不同有機硅硅源成功合成了三種具有不同骨架的負載型金屬銠催化劑。通過對比催化活性表明，乙基骨架的負載型催化劑性能優(yōu)于其他兩種骨架的催化劑。

3、并且，我們對造成這種差異現(xiàn)象做了深入的研究和討論。⑵利用一種簡單的方法合成了一種以乙烯基為骨架的PMO負載型金屬銥手性催化劑。隨后，我們將其運用于α-取代芳香酮的還原反應中測試其活性。這一新型的負載型金屬銥催化劑因其獨特的疏水性提高了催化反應速率和催化活性。⑶合成了一種芘型長鏈手性二胺均相催化劑并將其運用于α-取代芳香酮的還原反應中取得了較好的活性。這種芘型長鏈手性二胺均相催化劑可以用磁性的碳納米管進行回收，且可以通過溫度的控制釋放均相