不同價(jià)態(tài)Cu-ZSM-5催化劑SCR反應(yīng)和碳煙氧化反應(yīng)催化性能研究.pdf

1、NOx和PM是柴油機(jī)最重要的排放污染物，而SCR技術(shù)和微粒催化氧化技術(shù)分別是目前最具潛力的NOx和PM機(jī)外凈化技術(shù)。改性分子篩型催化劑不僅具有良好的低溫SCR催化性能，而且能夠大幅降低排放顆粒物的氧化燃燒溫度，具有在柴油機(jī)SCR技術(shù)和微粒催化氧化技術(shù)上應(yīng)用的潛力。本文采用固態(tài)離子交換法制備了系列不同價(jià)態(tài)、不同負(fù)載量的Cu/ZSM-5催化劑，并采用多種先進(jìn)的表征手段探索了改性分子篩型催化劑的理化特性、SCR反應(yīng)催化活性及微粒氧化反應(yīng)催化活

2、性。研究結(jié)果將為新型柴油機(jī)用SCR催化劑和微粒氧化催化劑的開發(fā)提供有益的前期工作基礎(chǔ)。主要研究?jī)?nèi)容及取得的結(jié)果如下：
　　采用固態(tài)離子交換法可以制備負(fù)載量較高的Cu/ZSM-5改性分子篩型系列催化劑；Cu的引入不會(huì)破壞分子篩的微孔結(jié)構(gòu)，而負(fù)載的Cu物種能夠以多種形態(tài)存在于催化劑體系中，且分散較為均勻；當(dāng)Cu質(zhì)量分?jǐn)?shù)超過15％時(shí)，催化劑表面將出現(xiàn)CuCl聚集態(tài)顆粒。
　　對(duì)于Cu(i)/ZSM-5系列催化劑，高溫下，催化劑的S

3、CR催化活性首先隨銅負(fù)載量的升高而增加，在負(fù)載量超過11%后，銅負(fù)載量對(duì) SCR催化活性影響不大；而低溫SCR反應(yīng)中，催化劑的低溫活性隨銅負(fù)載量的升高而增加，在銅負(fù)載量超過13%以后，負(fù)載量的對(duì)催化劑的低溫SCR催化活性影響不大。對(duì)于Cu(ii)/ZSM-5系列催化劑，銅負(fù)載量對(duì)催化劑的高溫SCR催化活性影響較小，而催化劑的低溫SCR催化活性首先隨銅負(fù)載量的升高而增加，在負(fù)載量超過13%后，銅負(fù)載量對(duì)催化劑的低溫SCR催化活性影響不大。

4、對(duì)于不同價(jià)態(tài)的銅改性催化劑，均在銅負(fù)載量為13%時(shí)，催化劑具備最大的SCR活性溫度窗口及較低的低溫SCR起燃溫度。
　　引入不同價(jià)態(tài)的Cu元素改性分子篩材料都能夠提高催化劑的碳煙氧化反應(yīng)催化能力和PM-NOx同時(shí)去除性能，且隨著銅負(fù)載量的增加，催化劑的PM氧化反應(yīng)催化活性均先增強(qiáng)后下降。銅負(fù)載量為11%的不同價(jià)態(tài)銅改性催化劑均具備最強(qiáng)的微粒氧化反應(yīng)催化活性。
　　相較于Cu(ii)/ZSM-5系列催化劑，相同負(fù)載量的Cu(i