合成碳酸二甲酯催化劑的制備及性能研究.pdf

1、本文的主要研究?jī)?nèi)容足采用不同的催化劑制備技術(shù)制備二氧化碳與甲醇在常壓條件下合成碳酸二甲酯的催化劑，并用XRD、BET、TPD、TPR和原位紅外等技術(shù)對(duì)相應(yīng)催化劑的晶相結(jié)構(gòu)、比表面積、孔徑、表面酸堿性能、C02和CH30H在催化劑上的吸附行為等催化性能進(jìn)行了表征。
　　 用浸漬沉淀法結(jié)合微波和超聲波技術(shù)制備負(fù)載型Zr02/Al203催化劑，并用MgO、La203、Ce02等氧化物對(duì)ZrO2/Al203催化劑進(jìn)行摻雜和用K20，Mo

2、03，和V205等對(duì)Zr02/Al203催化劑進(jìn)行表面改性。結(jié)果表明，在Zr02/Al2O3催化劑中摻雜MgO，La203，和Ce02等氧化物，能有效地阻止Zr02的團(tuán)聚，減小Zr02的粒徑，催化劑的比表面積增大，表面酸、堿中心數(shù)和強(qiáng)度得到了一定的調(diào)控。其中，在Zr02/Al2O3復(fù)合載體中摻入Ce02能增加催化劑表面堿性中心數(shù)，催化劑活性較高，甲醇的轉(zhuǎn)化率為10.48％，碳酸二甲酯的選擇性為100％。用K20，Mo03，和V205等對(duì)

3、ZrO2/Al203催化劑進(jìn)行表面改性，對(duì)ZrO2的晶相結(jié)構(gòu)、比表面積和孔徑影響不明顯，但能有效調(diào)控催化劑的表面的酸、堿中心數(shù)和強(qiáng)度。其中Mo03和V205能使Zr02/AI203催化劑表面的酸性中心數(shù)增加，表現(xiàn)出較好的催化活性。
　　 在Zr02/Al203催化劑中Zr02作為活性組分，在以二氧化碳與甲醇為原料常壓條件下合成碳酸二甲酯具有一定的催化活性和高選擇性，在此基礎(chǔ)上，以Zr02作為載體制備了負(fù)載型Cu-Ni/Zr02金

4、屬催化劑，并在Cu-Ni/Zr02催化劑的載體中摻雜MgO，La203，和Ce02氧化物。結(jié)果表明，摻雜氧化物能穩(wěn)定t-Zr02的結(jié)構(gòu)，提高催化劑的比表面積和表面堿性中心強(qiáng)度，摻雜氧化物能促進(jìn)CH30H.和C02在各催化劑表面發(fā)生解離吸附，其中摻雜Ce02的Cu-Ni/Zr02作為催化劑，甲醇轉(zhuǎn)化率為10.86％，碳酸二甲酯的選擇性為100％。
　　 采用尿素均勻沉淀法、水熱合成法和溶膠-凝膠法分別制備了Ni-Zro.7Ceo．