有機染料光敏劑的合成及其在光催化產氫體系中的應用.pdf

1、近100年來，化石燃料的開采和消耗帶來了日益嚴重的環(huán)境問題，如溫室效應、霧霾、大氣污染等。將取之不盡的太陽能轉化為潔凈無污染的氫能是從根本上解決環(huán)境污染及能源危機的理想途徑之一。自然界中一些藻類由于體內存在氫化酶，可通過光合作用產生氫氣。受此啟發(fā)，模擬自然界光合作用開發(fā)高效的人工光合作用體系，驅動能量貧乏的水分子分解生成能量豐富的氫分子受到國內外科學家的高度關注。
　　開發(fā)活性高、穩(wěn)定性好的光敏劑是光催化產氫體系研究的關鍵。本論文

2、中，我們基于非貴金屬鈷肟配合物作為催化劑，三乙醇胺(TEOA)作為電子供體，設計合成了兩類有機染料作為光敏劑，構建均相光催化產氫體系，該體系完全不含貴重金屬。
　　首先，我們以間溴苯胺為原料，通過四步反應合成了三種氧雜蒽醌類有機染料，分別為Si、Ge、Sn取代吡羅紅框架結構中的氧原子而得到的衍生物，并通過質譜和核磁共振對這三種吡羅紅衍生物進行結構鑒定。構建使用合成的三種氧雜蒽醌類有機染料作為光敏劑、鈷肟配合物Co1作為催化劑、TE

3、OA作為電子供體的均相光催化產氫體系，對體系的產氫條件進行了一系列的優(yōu)化，優(yōu)化結果為體積比為1∶1的乙腈水溶液作為反應溶劑，TEOA(6％)為電子供體，pH值為7。該體系在最優(yōu)條件下，產氫壽命為18h，產氫周轉數(shù)(TON)分別為203、228、258。
　　隨后，我們以N，N-二甲基間溴苯胺為原料，通過四步反應合成了七種新型的含氮雜環(huán)吖啶鹽類有機染料，并通過質譜和氫核磁共振對其進行結構鑒定。構建以合成的含氮雜環(huán)吖啶鹽染料作為光敏劑

4、、鈷肟配合物Co1作為催化劑、TEOA作為電子供體的三元光催化產氫體系。對體系產氫條件進行一系列的優(yōu)化，優(yōu)化結果為體積比為1∶1的乙腈水溶液作為反應溶劑，TEOA(6％)為電子供體，pH值為7。在最優(yōu)條件下，以含氮雜環(huán)吖啶鹽12和15為光敏劑時，體系具有最高的產氫活性和最長的產氫壽命，產氫時間長達50h，相對于光敏劑的TON分別為1100和1280。
　　以有機染料作為光敏劑具有結構易變、種類繁多、成本低等優(yōu)點，對于構建光催化產氫