金屬硫族絡(luò)合物(MCCs)的水基漿料制備及其薄膜太陽能電池應(yīng)用.pdf

1、能源危機(jī)與環(huán)境污染是當(dāng)前世界的熱點問題，開發(fā)安全、環(huán)保、可持續(xù)的可再生能源是人類面臨的重大課題之一。太陽能，作為一種清潔環(huán)保的可再生能源，引起科學(xué)研究與產(chǎn)業(yè)界的廣泛關(guān)注。太陽能電池，利用光伏效應(yīng)，直接將太陽能轉(zhuǎn)換為電能，簡單環(huán)保并且安全可靠。其中，薄膜太陽能電池具有制作成本低，應(yīng)用范圍廣，光電轉(zhuǎn)換效率高，器件工作穩(wěn)定性好等優(yōu)勢，且可實現(xiàn)柔性器件，具有廣闊的應(yīng)用前景。
　　相比較于真空法，溶液法制備薄膜太陽能電池具有一定的優(yōu)勢：生產(chǎn)

2、設(shè)備簡單成本低，有望通過卷對卷的技術(shù)實現(xiàn)類似于報紙印刷的高產(chǎn)量；可保證半導(dǎo)體摻雜和大面積生產(chǎn)的組分均勻性；并且原材料的利用率高?；谶@些優(yōu)勢與前景，本論文的研究課題聚焦在溶液法制備薄膜太陽能電池。以發(fā)展綠色環(huán)保、廉價簡單工藝制備高效穩(wěn)定太陽能電池為目標(biāo)，創(chuàng)新性地用水作為唯一溶劑，發(fā)展出制備多種金屬硫族絡(luò)合物（Metal chalcogenide complexes，MCCs）水基漿料的普適方法，并通過旋凃或噴霧熱解后燒結(jié)的方式制備出高質(zhì)

3、量的吸光層薄膜，最終制備出性能穩(wěn)定效率較高的硫族化合物薄膜太陽能電池。本論文具體開展了以下工作：
　　（1）創(chuàng)新性地制備出水基金屬硫族絡(luò)合物溶液。利用水作為唯一溶劑，(NH4)2S作為添加劑，發(fā)展了大規(guī)模制備V2VI3（V=As、Sb，VI=S、Se、Te）無機(jī)溶液的普適方法。通過溶液拉曼表征，闡明了V2VI3（V=As、Sb，VI=S、Se、Te）化合物在溶液中以長鏈離子MX(S,Se)Yn-（M=As、Sb）的形式存在。此工作

4、為后續(xù)薄膜的制備、新材料的探索以及納米墨水的合成打下了堅實的基礎(chǔ)。
　　（2）制備金屬硫族化合物薄膜與電池器件。基于Sb基金屬硫族絡(luò)合物溶液，利用噴霧熱解法制備出禁帶寬度可調(diào)的Sb2(S1-x,Sex)3合金薄膜，并與溶膠-凝膠法制備的TiO2薄膜形成異質(zhì)結(jié)，制備出光電轉(zhuǎn)換效率為1.43％的薄膜太陽能電池。
　?。?）基于金屬硫族絡(luò)合物溶液探索制備可能有光伏應(yīng)用的新材料?；贜aSbS2同時具有離子鍵和共價鍵的結(jié)構(gòu)特點，類似

5、于當(dāng)前高效率熱點材料鹵化物鈣鈦礦，探索NaSbS2的性質(zhì)及其在光伏領(lǐng)域的應(yīng)用。以金屬硫族絡(luò)合物溶液為基礎(chǔ)，首次利用噴霧熱解法制得晶粒尺寸大于1μm的NaSbS2薄膜，并將理論模擬與實驗表征相結(jié)合，系統(tǒng)性地研究了NaSbS2的材料、物化及光電性質(zhì)，初步制備出器件結(jié)構(gòu)為FTO/NaSbS2/CdS/i-ZnO/AZO/Au，器件效率為0.13%的太陽能電池，為類似新材料的制備、研究與探索提供了一定的借鑒作用。
　?。?）嘗試用金屬硫族

6、絡(luò)合物離子包覆PbS量子點。利用Sb-S金屬硫族絡(luò)合物（Sb-S MCC）溶液中形成的長鏈離子Sb4S72-的電負(fù)性，創(chuàng)新性地使用一步法在水溶液中合成水基PbS量子點，量子點可以穩(wěn)定分散，證明了MCCs對納米粒子的包覆作用并闡明了機(jī)理。此工作為下一章制備多元銅鋅錫硫納米墨水奠定了理論與實驗基礎(chǔ)。
　?。?）利用金屬硫族絡(luò)合物溶液合成自穩(wěn)定的水基Cu2ZnSnS4納米墨水，并制備出高效率的Cu2ZnSn(S,Se)4薄膜電池?；谒?/p>

7、基MCCs對納米粒子的包覆作用，首次引入水基Sn-S金屬硫族絡(luò)合物（Sn-S MCC），合成自穩(wěn)定的水基Cu2ZnSnS4納米墨水。Sn-S MCC既作為Sn源，又作為CuxS和ZnS納米粒子的無機(jī)配體使其穩(wěn)定分散在水溶液中，有效減少了雜質(zhì)元素的引入。然后，深入研究分析了溶劑和雜質(zhì)去除過程以及成膜機(jī)理，制備出高質(zhì)量的純相Cu2ZnSnS4薄膜，并進(jìn)一步探索了后硒化工藝、薄膜摻雜對電池器件的影響，最終制備出光電轉(zhuǎn)換效率為8.48%的Cu2