雙磁性亞晶格體系DyMnO3和Dy2NiMnO6結(jié)構(gòu)和物性研究.pdf

1、多鐵性材料由于其豐富的物理內(nèi)涵和廣泛的應(yīng)用背景受到越來越多的關(guān)注。鈣鈦礦型錳氧化物RMnO3(R=Tb，Dy)是一類典型的多鐵材料，其鐵電性主要來源于B位Mn3+離子的螺旋型磁有序結(jié)構(gòu)。然而，最近研究發(fā)現(xiàn)，A位稀土磁性離子的自旋排列同樣對(duì)體系的電極化起著不可忽視的作用。因此，在本論文，為了詳細(xì)研究A位和B位磁性亞晶格之間的相互耦合作用，我們選取雙磁性亞晶格體系Dy2NiMnO6和DyMnO3作為研究對(duì)象，展開了一系列的研究工作，具體內(nèi)容

2、如下:
　　第一章，首先簡要介紹了鈣鈦礦錳氧化物的晶體結(jié)構(gòu)，電子結(jié)構(gòu)和交換相互作用，這是我們研究錳氧化物的基礎(chǔ)。然后詳細(xì)介紹了DyMnO3的結(jié)構(gòu)和多鐵特性，以及雙鈣鈦礦中存在的短程磁相互作用。
　　第二章，在通常情況下，鐵磁體的磁性可以用外斯分子場理論及推導(dǎo)得到的居里外斯定律來描述，然而對(duì)于雙磁性亞晶格體系，由于包含不同種類的磁性離子，其內(nèi)部的分子場不再是均勻單一的，居里外斯定律不再適用。因此，我們推廣了外斯的分子場理論，得

3、到雙磁性亞晶格體系磁化強(qiáng)度與溫度和磁場之間的關(guān)系式，并用這些關(guān)系式擬合了Gd2NiMnO6的磁性行為，擬合結(jié)果較好。
　　第三章，在格林菲斯相的研究中，通常將磁化率倒數(shù)向下偏離居里外斯定律作為其判斷標(biāo)準(zhǔn)。基于這個(gè)標(biāo)準(zhǔn)，塊材La2NiMnO6的短程磁有序態(tài)特征為非格林菲斯相，而塊材Tb2NiMnO6卻表現(xiàn)為格林菲斯相。根據(jù)第二章的分析可知，居里外斯定律可以描述La2NiMnO6的磁行為，卻不適用于雙磁性亞晶格體系Tb2NiMnO6。

4、因此，我們用第二章中得到的關(guān)系式，重新分析了Dy2NiMnO6的磁性行為，結(jié)果表明在塊材Dy2NiMnO6中，短程磁有序態(tài)特征為非格林菲斯相，尺寸減小會(huì)導(dǎo)致體系轉(zhuǎn)變?yōu)楦窳址扑瓜?，這與La2NiMnO6的行為完全一致。此外，電子自旋共振(ESR)研究也支持Dy2NiMnO6中存在尺寸誘導(dǎo)的相變。
　　第四章，在本章中我們研究了尺寸變化對(duì)DyMnO3晶體結(jié)構(gòu)和磁性質(zhì)的影響。X射線衍射(XRD)分析表明，隨著尺寸減小，晶胞參數(shù)a，b和c

5、均單調(diào)減小，正交畸變參數(shù)s變大，暗示體系的畸變程度增加。拉曼光譜研究也證實(shí)了以上的結(jié)構(gòu)變化規(guī)律。磁測量顯示，體系的反鐵磁相互作用強(qiáng)度隨尺寸減小而減弱，這是由于正交畸變導(dǎo)致Mn-O-Mn鍵角減小，越來越偏離180°。在4K溫度下，所有的樣品均表現(xiàn)出磁滯行為，且矯頑場單調(diào)增大，表明納米DyMnO3中存在弱鐵磁性，其貢獻(xiàn)主要來源于表面自旋。當(dāng)外磁場達(dá)到臨界場H*=1.7T時(shí)，體系出現(xiàn)了亞磁性轉(zhuǎn)變，這個(gè)轉(zhuǎn)變與Dy3+的自旋翻轉(zhuǎn)有關(guān)，臨界場H木不

6、隨樣品尺寸變化而變化，這是由于尺寸減小導(dǎo)致的晶格畸變主要發(fā)生在B位MnO6八面體中，對(duì)A位Dy3+自旋之間的相互作用影響較小。最后，我們發(fā)現(xiàn)飽和磁化強(qiáng)度隨尺寸減小呈非單調(diào)變化，這一特殊現(xiàn)象可以用修正的核殼模型來解釋。在我們修正的核殼模型中，核同時(shí)具有鐵磁有序(Dy亞晶格)和反鐵磁有序(Mn亞晶格)，顆粒尺寸減小對(duì)兩種亞晶格的磁化強(qiáng)度產(chǎn)生了完全相反的影響，因此在某一個(gè)尺寸范圍內(nèi)，磁化強(qiáng)度的變化取決于以上兩種影響中哪一種占據(jù)了主導(dǎo)地位。

7、r>　　第五章，在本章中我們研究了尺寸變化對(duì)DyFe0.8Mn0.2O3晶體結(jié)構(gòu)和磁性的影響。XRD分析結(jié)果顯示，隨著尺寸減小，晶胞參數(shù)a，b和c均單調(diào)增加，表明晶胞在膨脹，拉曼光譜分析顯示峰位發(fā)生紅移，也證實(shí)了體系晶胞參數(shù)的變化。此外隨尺寸減小，拉曼峰的強(qiáng)度在減弱，并逐漸寬化，表明體系中存在越來越多的無序。磁測量顯示所有樣品中均存在自旋重定向轉(zhuǎn)變，并且隨著尺寸的減小，轉(zhuǎn)變的溫度逐漸向低溫移動(dòng)，轉(zhuǎn)變過程也變得越來越寬化，這是由于無序破壞