鐵基磁性薄膜和圖形化單晶薄膜的磁性研究.pdf

1、Fe基金屬和合金是典型的軟磁材料,廣泛應(yīng)用于計(jì)算機(jī)、信息和航空航天等領(lǐng)域。同時也始終是自旋電子學(xué)器件中的首選材料,不斷吸引著研究者的興趣。重稀土元素具有較強(qiáng)的自旋軌道耦合,在低溫下比過渡金屬人的原子固有磁矩(除Yb外),通過在過渡金屬及合金中加入稀土元素,改變過渡族元素自旋軌道相互作用,達(dá)到改變其磁性的目的,特別是磁各向異性和磁化動力阻尼因子。本論文采用高真空磁控濺射方法制備了不同原子百分含量、具有較高居里溫度的典型重稀土元素Gd,Tb

2、摻雜的過渡金屬Fe及FeCo合金薄膜并研究了其結(jié)構(gòu)及磁性的影響,特別是較系統(tǒng)的研究了少量稀土元素的摻入對過渡金屬Fe及FcCo薄膜磁性的成份和溫度的依賴性。并利用泵浦-探測飛秒激光裝置對垂直易磁化的TbFeCo薄膜進(jìn)行非熱效應(yīng)磁光動力學(xué)特性研究首次發(fā)現(xiàn)了全光翻轉(zhuǎn)效應(yīng)。
　　 對于磁性點(diǎn)陣,由于橫向尺寸的減小,比較連續(xù)薄膜,具有更加新穎的特性；相對于多晶薄膜來講,單晶薄膜具有明確的磁晶各向異性能,并且受缺陷的影響較小,因而更有利于

3、通過改變單元尺寸及間隔來控制其磁耦合與內(nèi)秉磁各向異性的競爭,研究其磁行為的變化。本論文系統(tǒng)的研究了在GaAs(100)晶面上制備Fe單晶超薄膜陣列的工藝,采用一步選擇性刻蝕的方法成功的制備了磁性陣列并研究了磁性隨單元形狀和間距依賴性。獲得的主要結(jié)果如下:
　　 一、微量稀土摻雜的RE—Fe(FeCo)(RE=Gd,Tb)薄膜結(jié)構(gòu)及磁性
　　 1.室溫生長的Fe和FeCo薄膜為具有(110)織構(gòu)的多晶納米晶薄膜,隨著稀土G

4、d或Tb含量的增加,我們觀察到X射線衍射峰強(qiáng)度逐漸減小,并在某個成分點(diǎn)(摻雜含量約為11％-16％)消失,此時薄膜失去了晶格的周期性,呈非品化狀態(tài)。在這過程中,由X射線衍射峰位和半高線寬計(jì)算得到薄膜的晶格常數(shù)逐漸增大,晶粒逐步減小。由于稀土Gd,Tb的原子直徑遠(yuǎn)大于Fe及FeCo的原子直徑,我們認(rèn)為非晶化演變的機(jī)制是稀土原子進(jìn)入晶格,從而引起晶格畸變,晶粒細(xì)化,導(dǎo)致了從納米晶到短程序的演變。但當(dāng)稀土含量很少時,其晶格常數(shù)和晶粒尺寸變化不

5、明顯,估計(jì)稀土原子很可能位于晶界,還沒有進(jìn)入晶格,此時的稀土摻入的百分含量與稀土元素和過渡金屬有關(guān)。對于Gd-Fe薄膜,Gd含量為10％時晶格才發(fā)生明顯膨脹；而Tb-Fe薄膜中Tb含量為7％時,已觀察到明顯的晶格膨脹。對于FeCo合金薄膜,稀土摻雜使得晶格常數(shù)變化的速度明顯慢于Fe膜。
　　 2.薄膜的磁滯回線和鐵磁共振譜表明,對于Gd摻雜,在所有Gd-Fe(FeCo)薄膜中,Gd-Fe50Co50薄膜表現(xiàn)出較明顯的面內(nèi)各向異性

6、并且隨著Gd濃度的增加,面內(nèi)磁各向異性增加。最大的面內(nèi)各向異性場是Gd濃度為15％時,僅112 Oe。比較其它的磁各向異性,面內(nèi)磁各向異性可以忽略不計(jì)。當(dāng)稀土含量比較少時,與Fe(FeCo)薄膜相比,Gd-Fe(FeCo)薄膜樣品在保持高的剩磁比的同時矯頑力迅速減小,能進(jìn)一步改善軟磁性能。隨著稀土含量的增加,Gd-Fe(FeCo)薄膜的剩磁比和矯頑力都由于非晶化而減小,但Gd—FeCo薄膜仍然保持了相對較高的剩磁比。當(dāng)溫度為5 K時,R

7、E-Fe薄膜的矯頑力比室溫時增大,在稀土含量大于約15％時,矯頑力隨稀土含量增加而增加,表現(xiàn)出和室溫相反的變化趨勢,這是由于非晶薄膜中的自旋團(tuán)簇的析出使得基質(zhì)晶粒呈現(xiàn)超順磁性導(dǎo)致的。
　　 3.Gd(Tb)-Fe(FeCo)薄膜的飽和磁化強(qiáng)度隨稀土Gd(Tb)含量的增加而減小,充分說明了稀土Gd(Tb)和Fe(FeCo)兩套次晶格的磁矩是反平行排列的,因此呈亞鐵磁性。當(dāng)Gd含量較少時(對于Gd-Fe和Gd-Fe90Co10薄膜G

8、d含量基本在10％以內(nèi),對于Gd-Fe50Co50的薄膜Gd含量小于12％),Gd的磁矩對整個薄膜的磁矩貢獻(xiàn)或?yàn)榱慊蚪咏?可以采用稀土和過渡金屬／合金磁矩共線反平行的模型來擬合,因此薄膜呈共線亞鐵磁性。隨著Gd含量的增加,Gd的磁矩貢獻(xiàn)增大,薄膜的飽和磁化強(qiáng)度下降可以采用稀土和過渡金屬／合金磁矩非共線反平行的模型來擬合,此時薄膜表現(xiàn)出散亞鐵磁性。如果假設(shè)Gd的磁矩分布是共線的,可計(jì)算出Fe／FeCo磁矩取向分布的分散角度。該分散角度隨

9、著FeCo中Co含量的增加而增加。對于Tb-Fe薄膜,摻Tb后,不同的微結(jié)構(gòu)造成其飽和磁化強(qiáng)度不同的變化。Tb含量較少時,由于Fe的過飽和效應(yīng)導(dǎo)致晶格膨脹,薄膜的飽和磁化強(qiáng)度有所增強(qiáng)。當(dāng)Tb含量較多時,Tb的強(qiáng)L-S耦合導(dǎo)致局域磁各向異性,使得Tb磁矩取向非共線,誘導(dǎo)Fe的磁矩取向有較大的分散。對于Tb-FeCo薄膜,Tb和FeCo表現(xiàn)出更明顯的散亞鐵磁性效應(yīng)。低溫下,Gd-Fe和Tb-Fe薄膜都表現(xiàn)出比室溫大的飽和磁化強(qiáng)度。
　

10、　 4.Gd-Fe和Tb-Fe薄膜的飽和磁化強(qiáng)度隨溫度的依賴曲線表現(xiàn)出不同的特性。Gd-Fe主要表現(xiàn)出P型亞鐵磁M-T變化趨勢,Tb-Fe主要表現(xiàn)出Q型M-T變化趨勢,這主要是兩次晶格飽和磁化強(qiáng)度隨溫度變化趨勢不同造成的。運(yùn)用兩次晶格模型的自旋波激發(fā)理論和斯托納個別激發(fā)模型對Gd-Fe和Tb-Fe薄膜的飽和磁化強(qiáng)度的溫度依賴性進(jìn)行了很好的擬合,證明了低溫下自旋波激發(fā)起主要作用。對Ms～T曲線進(jìn)行外插估算了薄膜的居里溫度,發(fā)現(xiàn)隨稀土含量

11、的增加,薄膜的居里溫度減小,從Fe的1081 K減小到Gd含量為20％時的416 K和Tb含量為27％時的472 K。對Gd-Fe,Tb-Fe薄膜的ZFC-FC曲線研究發(fā)現(xiàn),當(dāng)Gd含量為10％-16％,Tb含量為7％-19％時,薄膜磁化強(qiáng)度在ZFC曲線上出現(xiàn)跳變,這既與自旋團(tuán)簇的超順磁凍結(jié)有關(guān),而且還出現(xiàn)磁相變的發(fā)生,磁性突然變軟；當(dāng)稀土含量繼續(xù)增加時,ZFC曲線上出現(xiàn)了寬峰,這可能是薄膜磁矩在凍結(jié)過程中不是單個磁矩的凍結(jié)所導(dǎo)致。當(dāng)Gd

12、含量達(dá)到26％時,ZFC曲線上甚至出現(xiàn)兩個峰值,一個在較高的溫區(qū)～250 K,另一個在較低的溫區(qū)110 K左右。這兩個峰值應(yīng)該對應(yīng)不同的凍結(jié)過程。
　　 5.鐵磁共振線寬的實(shí)驗(yàn)值既包含了反映真實(shí)阻尼對線寬的貢獻(xiàn),還包含了表觀的非均勻加寬對線寬的貢獻(xiàn)。我們從鐵磁共振線寬的實(shí)驗(yàn)值中成功地分離了真實(shí)阻尼對線寬的貢獻(xiàn),并很好的擬合了線寬的實(shí)驗(yàn)曲線。通過計(jì)算,我們發(fā)現(xiàn)對于Gd摻雜,Gd-Fe(FeCo)薄膜的磁化動力阻尼因子呈振蕩趨勢,未

13、見很大提高；而對于 Tb-Fe薄膜,Tb摻雜使得薄膜的磁化動力阻尼因子有所提高,從Tb含量為0時的0.040到Tb含量為19％時的0.110,提高了約1.75倍。在相同Gd含量下,Co含量越大,阻尼因子越小。同時,隨著稀土含量的增加,薄膜的表面垂直各向異性能的易磁化方向由面內(nèi)變化到薄膜法線方向,并且Tb系列薄膜的表面垂直各向異性常數(shù)遠(yuǎn)大于Gd系列,Co的加入有利于薄膜的表面垂直各向異性能的易磁化方向向薄膜法線方向移動。稀土元素的加入同樣

14、提高了朗德因子,說明稀土摻雜確實(shí)改善了稀土-過渡金屬／合金的L-S耦合。
　　 6.對于Co的摻入,由于其大的磁各向異性和高的飽和磁化強(qiáng)度,在稀土含量比較低的情況下,鐵磁共振譜表現(xiàn)出類似零場共振的行為,鐵磁共振線寬也出現(xiàn)異常加寬,增加頻率可以改善這種異常行為。
　　 二、垂直易磁化Tb-FeCo薄膜的制備及動力學(xué)特性研究
　　 1.Tb含量在成份補(bǔ)償點(diǎn)附近,可以得到磁化強(qiáng)度沿著薄膜法向?yàn)橐状呕较虻谋∧?并伴隨著

15、矯頑力的增強(qiáng)。這種垂直易磁化的薄膜對于垂直磁記錄介質(zhì)的發(fā)展,打破超順磁轉(zhuǎn)變的局限,實(shí)現(xiàn)更高的存儲密度有非常重要的研究價值。對于Tb-Fe50Co50薄膜,當(dāng)Tb含量增加到18％時,薄膜易磁化方向由面內(nèi)轉(zhuǎn)為薄膜法線方向。對于Tb-Fe80Co20,當(dāng)Tb含量為19％時,薄膜同樣表現(xiàn)為易法向的行為,其矯頑力Hc達(dá)到3900 Oe。
　　 2.我們利用泵浦-探測飛秒激光脈沖對圣直易磁化的Tb19Fe66Co15薄膜的動力學(xué)行為進(jìn)行了研

16、究。通過對相同能量下右旋和左旋圓偏振態(tài)的泵浦光激發(fā)薄膜的克爾轉(zhuǎn)角動力學(xué)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)求和和求差分別得到熱效應(yīng)和非熱效應(yīng)的動力學(xué)過程,對激光熱效應(yīng)和非熱效應(yīng)中的與光誘導(dǎo)的薄膜磁化狀態(tài)改變有關(guān)的逆向法拉第效應(yīng)進(jìn)行了成功分離。對于Tb19Fe66Co15薄膜在70飛秒(fs)處觀察到反射率信號峰值,該反射率信號峰高隨激光能量密度呈線性增加的趨勢。反射率峰高的增加表示電子溫度的增加,隨著電子溫度的迅速變化之后,系統(tǒng)溫度升高并導(dǎo)致了樣品的超快退磁,薄膜

17、在泵浦光能量密度為9 mJ／cm2時,在t=160 fs磁有序大部分被湮滅,表明幾乎完全退磁。在達(dá)到t=240 fs處,當(dāng)泵浦激光能量密度較低時(2.8 mJ／cm2和5 mJ／cm2),非熱效應(yīng)的動力學(xué)曲線迅速回到與薄膜初始狀態(tài)相同的位置,表明泵浦激光沒有誘導(dǎo)薄膜的磁化狀態(tài)發(fā)生改變。
　　 3.當(dāng)泵浦激光能量密度較高,為9 mJ／m2時,在t=240 fs處,非熱效應(yīng)的動力學(xué)過程中磁化狀態(tài)沒有立刻回到泵浦光作用前薄膜初始狀態(tài)的

18、位置。表明高能量的脈沖激光通過角動量的傳遞以非熱效應(yīng)的形式影響薄膜的磁化狀態(tài)發(fā)生了改變,并且右旋圓偏振光激發(fā)下產(chǎn)生的磁化狀態(tài)的改變遠(yuǎn)大于左旋圓偏振光。在t=460 fs處,薄膜達(dá)到另一磁化狀態(tài),從而毫無疑問的證明了全光翻轉(zhuǎn)機(jī)制的存在。全光翻轉(zhuǎn)對于超快磁性開關(guān)的應(yīng)用具有非常重要的意義。
　　 三、單晶Fe圖形薄膜的制備及磁性
　　 1、我們采用一步選擇性化學(xué)刻蝕的方法成功的制備了單元寬度為10μm,長徑比分別為1,2和4,

19、邊邊間距分別為10μm和20μm的單晶Fe矩形單元陣列圖形超薄膜,所用連續(xù)薄膜結(jié)構(gòu)為Au(3 nm)／Fe(12 ML)／GaAs(100)。通過X射線能譜成分分析和細(xì)聚焦磁光克爾效應(yīng)對單元和單元間距處的磁性分析發(fā)現(xiàn),保護(hù)層Au被KI和I的混合溶液腐蝕掉的同時,其下面的Fe被氧化而失去磁性,達(dá)到制備圖形薄膜的目的,這種一步化學(xué)腐蝕的方法適用于薄膜厚度低于12 ML的超薄膜。并結(jié)合鐵磁共振進(jìn)行了定量研究。
　　 2.采用細(xì)聚焦磁光

20、克爾效應(yīng)研究了單個單元的磁滯回線,我們發(fā)現(xiàn)陣列中單元的矯頑力比連續(xù)薄膜時增大很多,更趨向于磁化轉(zhuǎn)動過程的矯頑力:矯頑力隨著矩形比的增加而減小,隨著單元間距增加而增大。當(dāng)正方單元間距與尺寸之比由1增加到2時,其矯頑力由80 Oe增大到150 Oe,這證明了當(dāng)單元間距與尺寸之比等于1時,相鄰單元間仍然可能存在相互作用。
　　 3.首次提出了單晶超薄膜的自由能表達(dá)式,尤其是采用了均勻磁化的橢球模型給出了矩形單元的準(zhǔn)均勻的退磁能,唯像的

21、高次能量項(xiàng)來反應(yīng)退磁能的非均勻部分,對單元難磁化方向的磁滯回線和鐵磁共振實(shí)驗(yàn)譜的擬合基本吻合,并用高場磁化曲線的趨于飽和定律對難磁化方向的磁化未飽和的現(xiàn)象進(jìn)行了解釋。
　　 4.圖形薄膜陣列,表現(xiàn)出與連續(xù)薄膜相似的磁各向異性,總的易磁化方向沿[0—11],難磁化方向沿[011]；其磁晶各向異性常數(shù)與連續(xù)薄膜相比基本保持不變。當(dāng)矩形比或者單元間距增加時,平面單軸各向異性常數(shù)有減小的趨勢,說明單晶Fe與GaAs界面的由于晶格不匹配引