介孔分子篩和環(huán)狀小分子胺改性聚乙烯基胺制備高性能CO2分離膜.pdf

1、提高CO2分離膜在常溫下和高溫下的滲透選擇性能，對于分離CO2膜技術的實際應用有重要意義。為此，本文一方面，利用介孔分子篩MCM-41共混改性聚乙烯基胺（PVAm），制備混合基質(zhì)復合膜，以提高膜在常溫下的滲透選擇性能；另一方面，利用環(huán)狀小分子胺2-氨基對苯二酸（AA）化學交聯(lián)改性PVAm，制備復合膜，以提高膜在高溫下的滲透選擇性能。
　　首先，利用接枝了胺基的MCM-41（MCM-NH2）改性PVAm，進而制備PVAm-MCM-N

2、H2/聚砜（PSf）混合基質(zhì)復合膜。接枝的胺基可以提高分子篩和PVAm的相容性，同時胺基可以與CO2發(fā)生可逆反應，促進CO2在膜內(nèi)的傳遞。此外，分子篩的孔道結(jié)構(gòu)有利于CO2分子高速優(yōu)先透過。因此，添加MCM-NH2后膜的滲透選擇性能得到提高。用CO2/N2混合氣考察了不同MCM-NH2添加量的PVAm-MCM-NH2/PSf膜的滲透選擇性能。涂膜液中mMCM-NH2/mPVAm為0.2的PVAm-MCM-NH2/PSf膜，測試溫度為22

3、℃、進料氣壓力0.15 MPa時，CO2滲透速率可達1269 GPU，CO2/N2分離因子可達136。此外，考察了濕涂層厚度、添加乙二胺及熱處理等制膜條件對PVAm-MCM-NH2/PSf膜滲透選擇性能的影響。結(jié)果表明，增大濕涂層厚度（從50μm到100μm）、添加乙二胺以及熱處理（80℃，1 h）等制膜條件會降低膜的滲透選擇性能，只有增大濕涂層厚度可以提高膜在高壓下的分離因子。
　　其次，利用AA化學交聯(lián)PVAm，進而制備PVA

4、m-AA/PSf復合膜。紅外光譜和X射線光電子能譜表征結(jié)果表明，AA和PVAm之間形成了共價鍵，可以限制聚合物鏈段的自由移動，提高膜結(jié)構(gòu)的熱穩(wěn)定性。同時，AA的引入可以提高膜內(nèi)有效載體濃度，提高膜的CO2滲透速率和分離因子。用CO2/N2混合氣考察了PVAm/PSf和PVAm-AA/PSf膜的滲透選擇性能，結(jié)果表明交聯(lián)后膜在較高溫度下的滲透選擇性能得到了明顯改善，當測試溫度為120℃、進料氣壓力為0.3 MPa時，PVAm-AA/PSf