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1、自從上世紀(jì)Fano用金屬結(jié)構(gòu)的電磁表面波解釋了Wood異常,Ritchie提出表面等離激元(SPs)的概念,以及Fleischmann發(fā)現(xiàn)了表面增強(qiáng)拉曼散射(SERS)現(xiàn)象,金屬微納結(jié)構(gòu)的光學(xué)性質(zhì)越來(lái)越成為研究人員關(guān)注的熱點(diǎn)。對(duì)金屬微結(jié)構(gòu)光學(xué)性質(zhì)的研究,不僅可以發(fā)現(xiàn)新穎現(xiàn)象,還可以根據(jù)具體需要設(shè)計(jì)微納結(jié)構(gòu),使其更好地應(yīng)用于SERS乃至SPs的研究。本文結(jié)合SPs的基礎(chǔ)知識(shí),設(shè)計(jì)并優(yōu)化了能夠應(yīng)用于SERS的增強(qiáng)基底,并嘗試將其用于物質(zhì)的痕
2、量檢測(cè)和分析。
本文主要內(nèi)容包括:
一、設(shè)計(jì)了矩形凹槽周期陣列金屬增強(qiáng)基底,利用有限元(FEM)、有限時(shí)域差分(FDTD)方法模擬計(jì)算了其近場(chǎng)電場(chǎng)強(qiáng)度分布,不僅得到了Emax/E0>20的相對(duì)電場(chǎng)增強(qiáng),還發(fā)現(xiàn)結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)其SPR共振波長(zhǎng)具有很好的調(diào)諧作用,其波長(zhǎng)調(diào)諧范圍可以覆蓋500nm~1000nm。凹槽結(jié)構(gòu)平行于入射光偏振方向周期的增加、長(zhǎng)度l及環(huán)境介質(zhì)折射率的增加,將引起SPR峰的紅移,而凹槽寬度w的增加則引起藍(lán)
3、移。利用偶極耦合模型解釋了SPR共振峰的規(guī)律性移動(dòng)。
由于矩形凹槽結(jié)構(gòu)對(duì)共振波長(zhǎng)良好的選擇性,可將不同長(zhǎng)度的凹槽組合起來(lái),作為納米尺寸的顏色分類器件,將不同波長(zhǎng)的光同時(shí)局域在結(jié)構(gòu)表面不同位置,使它們?cè)诳臻g上分開。我們特別考察了兩個(gè)相鄰的不同長(zhǎng)度的矩形凹槽。模擬結(jié)果表明:隨著凹槽間距的減小,兩者之間耦合將加強(qiáng),引起其SPR峰位的略微紅移。這與Bethe的微腔耦合理論是一致的。
二、實(shí)驗(yàn)方面,我們制備了銀膠和倒金字塔結(jié)構(gòu)
4、增強(qiáng)基底,并對(duì)兩種基底的增強(qiáng)性能進(jìn)行了表征。為了更好地分析計(jì)算增強(qiáng)因子,在文中我們利用顯微鏡測(cè)量探針?lè)肿尤芤毫栏珊笤诨妆砻嫠粝碌慕鼒A形印記尺寸,獲得參與常規(guī)拉曼與SERS的探針?lè)肿訑?shù)目之比Nnormal/NSERS。此方法在實(shí)驗(yàn)中簡(jiǎn)單,易于操作。
三、為進(jìn)一步提高增強(qiáng)因子,將倒金字塔結(jié)構(gòu)和銀納米顆粒組合,作為組合SERS基底。相應(yīng)的實(shí)驗(yàn)研究表明:組合基底的增強(qiáng)因子高于單獨(dú)的倒金字塔結(jié)構(gòu)或銀膠,SERS增強(qiáng)因子可提高1~2個(gè)
5、數(shù)量級(jí)。模擬計(jì)算揭示了組合基底由二次增強(qiáng)效應(yīng)所產(chǎn)生的極強(qiáng)的局域場(chǎng)。利用組合基底,我們實(shí)現(xiàn)了對(duì)一種植物毒素——蓖麻毒素的檢測(cè)。
針對(duì)倒金字塔結(jié)構(gòu)增強(qiáng)基底,我們還模擬計(jì)算了其光學(xué)性質(zhì)。結(jié)果展示了坑內(nèi)局域場(chǎng)的分級(jí)分布特征,并觀察到在特定的結(jié)構(gòu)參數(shù)下,坑口處可出現(xiàn)較大面積的強(qiáng)局域場(chǎng)的情形。倒金字塔結(jié)構(gòu)的周期、坑深度均與坑口大面積局域場(chǎng)的出現(xiàn)有關(guān)。這是由表面?zhèn)鞑バ蚐Ps的激發(fā)與坑的駐波效應(yīng)共同作用的結(jié)果。優(yōu)化兩種機(jī)制,可以針對(duì)特定波長(zhǎng)的
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