勝利褐煤堿解產(chǎn)物的轉(zhuǎn)化研究.pdf

1、煤系重質(zhì)碳資源的高效潔凈利用對國民經(jīng)濟(jì)的可持續(xù)發(fā)展至關(guān)重要。本文以勝利褐煤堿解產(chǎn)物（SDP）作為煤系重質(zhì)碳資源的模型化合物，從加氫轉(zhuǎn)化及制備炭材料兩個(gè)方面對其轉(zhuǎn)化行為進(jìn)行了研究。重點(diǎn)研究了SDP的結(jié)構(gòu)特征、考察了SDP在不同固體酸催化劑、Ni-Mo-S/Al2O3及Ti（Zr）改性Ni-Mo-S/Al2O3催化劑作用下的加氫轉(zhuǎn)化性能及產(chǎn)物分布，初步探索了以SDP為原料制備炭材料的可行性。
　　結(jié)果表明：SDP中含有各種含氧官能團(tuán)、

2、芳香結(jié)構(gòu)和脂肪結(jié)構(gòu)。SDP中的主要組分-四氫呋喃可溶物（THFS）為含有烷基取代基的1~3環(huán)的芳香結(jié)構(gòu)通過烷基鏈和脂肪環(huán)等連接構(gòu)成的有機(jī)大分子。
　　SDP易于加氫轉(zhuǎn)化為輕質(zhì)產(chǎn)物-正己烷可溶物（HS）和氣體。加氫催化劑初步篩選實(shí)驗(yàn)表明：固體酸催化劑活性不高；Ni-Mo-S/Al2O3催化劑對 SDP具有較高的催化加氫活性，THFS在加氫過程中具有最高活性，易于轉(zhuǎn)化為HS，1 g SDP與0.1g催化劑和2 ml四氫萘（THN）在4

3、00 oC，5 MPa H2初壓下反應(yīng)1 h后， THFS組分減少70.7wt％，HS組分增加63.8 wt%。
　　通過Zr（Ti）改性后，Ni-Mo-S/Al2O3催化劑對SDP的加氫效果顯著增加，可使HS組分增加64.8 wt%，同時(shí)可顯著抑制 THFI的生成；更重要的是 Ni-Mo-S/Al2O3和Ni-Mo-S/Zr-Al2O3催化劑在SDP加氫轉(zhuǎn)化過程中均顯示出較好的重復(fù)使用性能。SDP經(jīng)Ni-Mo-S/Al2O3和Z

4、r（Ti）改性Ni-Mo-S/Al2O3催化劑加氫所得產(chǎn)物HS主要為苯和甲苯、萘、蒽和少量芘，經(jīng)Zr改性所得Ni-Mo-S/Zr-Al2O3更有利于萘類化合物的生成，產(chǎn)率可提高19.4%左右。Zr改性Ni-Mo-S/Al2O3催化劑活性高的原因在于Zr的引入減弱了活性組分與載體的相互作用、增加了催化劑的酸性和改變了活性相MoS2的形貌（MoS2棒堆積層數(shù)和長度增大）。
　　模板劑的種類、溫度顯著影響以SDP為原料所制備炭材料的形貌