納米粒子在液-液界面自組裝及其電催化和光譜特性研究.pdf

1、納米粒子薄膜是指以納米粒子為基本單元所構(gòu)成的二維納米結(jié)構(gòu)材料，在催化、能源、傳感以及醫(yī)療診斷等領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用。此外，二維納米結(jié)構(gòu)薄膜也可以進(jìn)一步作為構(gòu)筑單元來制備三維納米結(jié)構(gòu)。由于納米粒子薄膜中納米粒子間的相互作用，納米粒子薄膜經(jīng)常呈現(xiàn)出單個納米粒子和本體材料不具備的宏觀特性，因此，控制納米粒子薄膜的結(jié)構(gòu)就成為調(diào)控其特性的有效手段。為此，科研工作者發(fā)展了各式各樣的納米粒子薄膜制備方法。然而，在眾多的納米粒子薄膜的制備方法中，納米粒子的

2、液體/液體界面自組裝以其簡單、便捷和無需儀器的優(yōu)勢，備受科學(xué)家們的關(guān)注。因此，發(fā)展可控液/液界面自組裝方法和研究納米結(jié)構(gòu)與其性能的關(guān)系，將是一項非常有意義且負(fù)有挑戰(zhàn)性的工作?；诖?，本論文主要開展了以下的研究:
　　 (1)液/液界面自組裝機(jī)理研究:以乙醇誘導(dǎo)界面自組裝方法為實驗基礎(chǔ)，以球體、立方體、圓柱體三種理論模型為研究對象，討論粒子被吸附至界面過程中體系的能量變化。在球體、立方體和圓柱體粒子進(jìn)行相應(yīng)的理論和實驗研究表明在熱

3、力學(xué)最穩(wěn)定狀態(tài)下球體、立方體和圓柱體三種構(gòu)型的納米粒子均能在油/水界面吸附，并組裝成薄膜。同時，也討論了表面活性劑和油的類型對納米粒子組裝的影響。
　　 (2)界面組裝納米粒子薄膜的機(jī)械穩(wěn)定性研究:以鉑納米粒子為對象，采用循環(huán)伏安法和旋轉(zhuǎn)圓盤電極計時電流法研究了界面組裝的鉑納米粒子對氧分子的電還原。結(jié)果表明:界面組裝制備的單層鉑納米粒子薄膜不僅具有良好的電催化能力，并且高強(qiáng)度地粘滯在玻碳電極表面，在電極旋轉(zhuǎn)的這種惡劣的條件下也不

4、脫落。
　　 (3)界面組裝的金納米粒子薄膜結(jié)構(gòu)對CO電催化研究:將乙醇和甲苯混合溶液注入到金溶膠內(nèi)部，誘導(dǎo)金納米粒子在甲苯/水界面上吸附，并組裝成納米粒子薄膜，通過逐漸增加乙醇在混合物中的濃度來控制薄膜中金納米粒子的聚集度。相對粒子狀的金納米粒子薄膜而言，鏈狀聚集的金納米粒子薄膜能夠有效地電催化氧化CO。
　　 (4)金/鉑復(fù)合納米結(jié)構(gòu)薄膜對甲醇的電催化研究:通過組裝金納米棒單層薄膜和金納米粒子單層薄膜，并采用濕法化學(xué)

5、方法在薄膜上修飾超薄納米鉑，考察鉑修飾在金納米材料薄膜上對堿性條件下甲醇的催化活性。結(jié)果表明，各種材料的催化能力如下:鉑修飾的金納米棒電極＞鉑修飾的金納米粒子電極＞鉑修飾的電極，揭示了Au和Pt的協(xié)同效應(yīng)是復(fù)合催化劑高活性的起源，同時也表明金納米粒子的形狀對電催化影響。
　　 (5)銀納米線和碳納米管復(fù)合薄膜對H2O2的電催化研究:采用多次轉(zhuǎn)移界面納米粒子薄膜的方法制備了銀納米線和碳納米管復(fù)合薄膜，由于層與層之間沒有加入任何交聯(lián)

6、劑，這種復(fù)合材料顯示出良好的電子傳導(dǎo)能力，對H2O2的響應(yīng)迅速，實現(xiàn)了對H2O2的快速檢測。
　　 (6)“三明治”式的銀納米線薄膜的拉曼增強(qiáng)效應(yīng):采用層層組裝技術(shù)將染料分子夾在兩層銀納米線單層膜之間，上下兩層納米線的耦合能夠進(jìn)一步增強(qiáng)了表面等離子體共振強(qiáng)度，從而實現(xiàn)拉曼信號的增強(qiáng)。
　　 (7)界面上的銀納米立方體定向刻蝕:理論計算顯示銀納米立方體在界面上是最穩(wěn)定的狀態(tài):一面浸在油相，相同體積的一面浸沒在水相。根據(jù)此原