鋰空氣電池正極催化劑和電解液理論研究.pdf

1、隨著電動汽車的快速發(fā)展，尋找和開發(fā)具有高能量密度的新型鋰二次電池顯得至關重要，鋰空氣電池是目前研究最為活躍的體系之一。采用量子化學為主的理論方法，有助于深入認識和理解鋰空氣電池電化學界面的一些關鍵科學問題。本文從理論計算的角度出發(fā)，開展對于鋰空氣電池的正極催化劑材料及電解液等關鍵組件的研究。主要研究內容如下:
　　1.MnO晶體的(100)、(111)-Mn和(111)-O晶面對鋰空氣電池充放電過電勢影響的機理研究。
　　在

2、N摻雜石墨烯(NG)表面上均勻生長MnO晶體，該復合材料表現(xiàn)出了優(yōu)異的OER催化性能。通過MnO/NG材料的XRD譜，構建了主要的三個MnO表面——MnO(100)面，Mn暴露的MnO(111)-Mn面，O暴露的MnO(111)-O面。從熱力學的角度分別計算了在這三個表面上的ORR和OER過電勢。結果表明，MnO/NG復合材料所體現(xiàn)出來的優(yōu)異電化學性能主要是由MnO(100)面所貢獻的。
　　2.α-MnO2/RuO2與DMSO體

3、系的協(xié)同催化性能研究。
　　通過機械混合方式在石墨烯上平鋪一層α-MnO2/RuO2復合材料，選取DMSO作為電解液時，三者之間的協(xié)同效應使得該體系具有優(yōu)異的電化學性能。通過計算α-MnO2/Li2O2/DMSO以及RuO2/Li2O2/DMSO兩個三相界面處的表面張力，發(fā)現(xiàn)Li2O2能夠以平鋪的方式潤濕RuO2表面，但是由于Li2O2不能潤濕MnO2表面，因而以大顆粒的形式存在。并且該復合材料中，α-MnO2作為“儲存”Li2O