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文檔簡介
1、由于聚合物在納米技術(shù)中具有不可低估的實際應(yīng)用價值,因此吸引了很多科學(xué)家的興趣。為提供對聚合物體系的更深入的認(rèn)識,在本論文中,我們將運用聚合物理論中常用的強分離理論系統(tǒng)地研究柱狀受限、球狀受限及不良溶液中的對稱兩嵌段共聚物的自組裝形態(tài)、在強分離極限下可壓縮性對兩嵌段共聚物層狀相的影響;還運用自洽平均場理論在基態(tài)主導(dǎo)近似下研究柔性聚電解質(zhì)在帶相反電荷的球面上的吸附和由此產(chǎn)生的電荷反轉(zhuǎn)。
在第一章,我們對本文所涉及的聚合物體系的
2、研究背景和理論方法進行了回顧。首先,我們對聚合物體系做了簡要的介紹;舉了幾個聚合物粒子實際應(yīng)用的例子;接著,總結(jié)了前人從實驗、理論、模擬三方面對一維、二維、三維受限條件下的兩嵌段共聚物自組裝行為的研究;進而,介紹了前人對聚電解質(zhì)在平板、圓柱和球面上的吸附和由此導(dǎo)致的電荷反轉(zhuǎn)的研究;最后,簡要介紹了統(tǒng)計場論在高分子物理領(lǐng)域的應(yīng)用和一些近似方法。
在第二章中,我們運用強分離理論對對稱兩嵌段共聚物在柱狀受限下的同心柱結(jié)構(gòu)、在球狀
3、受限下的同心球結(jié)構(gòu)和堆積層結(jié)構(gòu)進行了研究。研究了在強分離極限下,各層厚度、單鏈平均自由能、處于不同層的鏈的自由能、最內(nèi)層的界面能和拉伸能隨孔徑的變化;確定了層數(shù)發(fā)生變化時的孔徑的值。我們發(fā)現(xiàn)對于同心柱和同心球結(jié)構(gòu),跨越最內(nèi)部A-B界面的鏈具有最高的自由能,跨越最外部A-B界面的鏈具有與體相中的鏈相近的自由能;并且各層的厚度隨著孔徑的變化具有周期性,周期約為0.5L0。
在第三章中,我們運用強分離理論研究了對稱兩嵌段共聚物在
4、不良溶劑中自組裝形成的聚合物粒子的形態(tài)——堆積層和同心球結(jié)構(gòu)。對于堆積層結(jié)構(gòu),我們研究了聚合物一溶劑相互作用的大小對聚合物粒子形狀的影響;計算了各層厚度隨著聚合物粒子體積V的變化;我們發(fā)現(xiàn)隨著V的增加,赤道半徑的增長比極半徑快;當(dāng)嵌段與溶劑之間的界面張力較大,層數(shù)較少時,隨著V的增加可導(dǎo)致聚合物粒子形狀從長橢球到扁橢球的轉(zhuǎn)變;在堆積層結(jié)構(gòu)的層數(shù)發(fā)生變化的轉(zhuǎn)變點處,赤道半徑和極半徑都是不連續(xù)的;隨著溶劑-聚合物相互作用的逐漸增大,聚合物粒
5、子的形狀將逐漸趨于球形。當(dāng)溶劑與兩個嵌段的相互作用的差別越來越大時,會發(fā)生從堆積層到同心球結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變。
在第四章,我們研究了強分離極限下可壓縮性對兩嵌段共聚物層狀相的周期、自由能、一條鏈所占的A-B界面的面積、自由端分布的影響。推導(dǎo)了在強分離極限下,壓縮能的解析形式。可壓縮系統(tǒng)在強分離極限下,拉伸能和界面能依然是主導(dǎo)項,這兩項的比值為1/2,這表明這兩項都很重要。Α(α=A,B)區(qū)域內(nèi)部的密度分布并不均勻,其中心,即假想的
6、α-α界面處,是α區(qū)域密度最低的位置。
在第五章中,我們運用自洽平均場方法,在基態(tài)主導(dǎo)近似下研究了柔性聚電解質(zhì)(PE)在帶相反電荷的球面上的吸附和由此導(dǎo)致的球表面的電荷反轉(zhuǎn)。我們研究了各個參數(shù)對柔性聚電解質(zhì)在球面上的吸附量(Γ)和球面上的電荷反轉(zhuǎn)比例的影響,參數(shù)包括球體表面的電荷密度(σsf)、鏈的帶電分?jǐn)?shù)(P)、表面-PE短程相互作用(d-1)、溶液的質(zhì)量(X)、PE的濃度(Фpb)、鹽濃度(c)和帶電球的半徑(r0)。
7、我們發(fā)現(xiàn)當(dāng)靜電相互作用占主導(dǎo)時,吸附量會滿足關(guān)系式?!枝襰fr02/p。在無鹽溶液中,對于非吸附表面(d-1→∞),強電荷反轉(zhuǎn)是不會發(fā)生的。對于臨界吸附時的標(biāo)度關(guān)系c~σcb,我們數(shù)值地得到了在不同球半徑下的6值。球表面與聚合物之間的非庫侖相互作用是導(dǎo)致強電荷反轉(zhuǎn)的最主要驅(qū)動力。對于吸引的表面(d-1<0),由于球半徑越小,球面單位面積上對聚電解質(zhì)的吸附量越大,更小的球半徑r0會導(dǎo)致更強的電荷反轉(zhuǎn)。我們發(fā)現(xiàn)更小的d-1,更小的σsf,更
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