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文檔簡介
1、含能離子液體是一類獨特的含能材料,與傳統(tǒng)高能炸藥如三硝基甲苯(TNT),三亞甲基三硝胺(RDX)和環(huán)四亞甲基四硝胺(HMX)等相比,具有蒸汽壓低、環(huán)境友好、熔點低、熱穩(wěn)定性好等特點,并且對摩擦、撞擊、靜電等外界刺激鈍感,在新型炸藥配方和綠色雙組元推進劑中都展現(xiàn)出巨大的研究價值和實際應(yīng)用潛力。
咪唑類含能離子液體是一種重要的含能離子鹽,咪唑類陽離子與含能陰離子通過復(fù)分解或酸堿中和反應(yīng)形成的離子鹽具有較好的穩(wěn)定性和較高的能量密度。
2、此外,離子液體具有結(jié)構(gòu)可設(shè)計性,通過對陰陽離子的合理調(diào)整和搭配,使分子本身在能量和安全性之間達到更好的平衡。
以N-甲基咪唑、1,2-二甲基咪唑和2-氯乙醇為原料,通過季銨化和復(fù)分解反應(yīng)成功合成了12種N-羥乙基咪唑類含能離子液體(3a~3f和4a~4f),并采用UV-Vis、FT-IR、ESI-MS、1H NMR和13C NMR等對其結(jié)構(gòu)進行了表征確認(rèn),利用X-射線單晶衍射,研究了1-(2-羥乙基)-3-甲基咪唑3,5-二硝
3、基-1,2,4-三唑鹽(3a)和1-(2-羥乙基)-3-甲基咪唑苦味酸鹽(3b)的晶體結(jié)構(gòu)。這些含能離子液體在極性溶劑中具有良好的溶解性。合成的N-羥乙基咪唑類含能離子液體的分解溫度介于124~293℃之間,其中大部分離子液體的分解溫度在200℃以上,展示出了良好的熱穩(wěn)定性。運用等鍵反應(yīng)并結(jié)合Gaussian軟件計算了合成的N-羥乙基咪唑類含能離子液體的密度和摩爾生成焓,并運用Kamlet-Jacobs公式預(yù)測了所合成的12種N-羥乙基
4、咪唑類含能離子液體的爆速和爆壓等爆轟參數(shù),結(jié)果表明N-羥乙基咪唑類含能離子液體的理論計算密度在1.42~1.59 g·cm?3之間,摩爾生成焓介于?256.07~?15.84 kJ·mol?1和39.21~123.63 kJ·mol?1范圍內(nèi),計算爆速在5.97~7.20 km·s?1范圍內(nèi),計算爆壓在13.57~20.57 GPa范圍內(nèi)。其中,化合物1-(2-羥乙基)-3-甲基咪唑二硝酰胺鹽(3e)的理論爆速為7.20 km·s?1,
5、計算爆壓為20.57 GPa,優(yōu)于TNT,表現(xiàn)出了良好的爆轟性能。
以1-(2-羥乙基)-3-甲基咪唑氯化物(1)和1-(2-羥乙基)-2,3-二甲基咪唑氯化物(2)為原料,通過硝化、復(fù)分解反應(yīng)成功合成了14種N-硝酰氧乙基咪唑類含能離子液體(5、6、9a~9f和10a~10f),并采用UV-Vis、FT-IR、ESI-MS、1H NMR和13C NMR等對其結(jié)構(gòu)進行了表征確認(rèn),利用X-射線單晶衍射,研究了1-(2-硝酰氧乙基
6、)-3-甲基咪唑苦味酸鹽(9b)和1-(2-硝酰氧乙基)-2,3-二甲基咪唑苦味酸鹽(10b)的晶體結(jié)構(gòu)。這些含能離子液體在極性溶劑中具有良好的溶解性。合成的N-硝酰氧乙基咪唑類含能離子液體的分解溫度介于110~198℃之間,N-硝酰氧乙基咪唑的硝酸鹽(5和6)、3,5-二硝基-1,2,4-三唑鹽(9a和10a)、苦味酸鹽(9b和10b)、二硝酰胺鹽(9e和10e)和5-硝基四唑鹽(9f和10f)的分解溫度均在165℃以上,展示出了良好
7、的熱穩(wěn)定性。運用等鍵反應(yīng)并結(jié)合 Gaussian軟件計算了合成的N-硝酰氧乙基咪唑類含能離子液體的密度和摩爾生成焓,并運用Kamlet-Jacobs公式預(yù)測了所合成的14種 N-硝酰氧乙基咪唑類含能離子液體的爆速和爆壓等爆轟參數(shù),結(jié)果表明 N-硝酰氧乙基咪唑類含能離子液體的理論計算密度在1.49~1.64 g·cm?3之間,摩爾生成焓介于?321.91~?5.63 kJ·mol?1和43.88~185.43 kJ·mol?1范圍內(nèi),計算
8、爆速在6.62~7.63 km·s?1范圍內(nèi),計算爆壓在17.40~23.84 GPa范圍內(nèi)?;衔?-(2-硝酰氧乙基)-3-甲基咪唑3-硝基-1,2,4-三唑-5-酮鹽(9c)、1-(2-硝酰氧乙基)-3-甲基咪唑5-硝基四唑鹽(9f)和1-(2-硝酰氧乙基)-2,3-二甲基咪唑3,5-二硝基-1,2,4-三唑鹽(10a)的理論密度均在1.54 g·cm?3以上,計算爆速略高于TNT的值,但計算爆壓略低于TNT的值。N-硝酰氧乙基咪
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