2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、固體氧化物燃料電池(SOFC)是一種直接將化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能的清潔高效能源器件。運行溫度中溫化和提高電極性能成為當(dāng)前研究的主要方向。因此,探索低成本高性能的電極材料對推動SOFC商業(yè)化具有重要的現(xiàn)實意義。本文以中溫條件下高性能SOFC電極材料為目標(biāo),以混合電子-離子電導(dǎo)的雙鈣鈦礦氧化物為研究對象,采用電解質(zhì)支撐技術(shù)構(gòu)造單電池,系統(tǒng)研究了雙鈣鈦礦陰極材料和陽極材料的物理和化學(xué)性能,論證了雙鈣鈦礦氧化物作為中溫固體氧化物(IT-SOFC)電極

2、材料的可行性。
  采用溶膠-凝膠技術(shù)制備了鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的AA’B2O5+δ型氧化物陰極材料Pr1+xBa1-xCo2O5+δ(PBC,x=0-0.30),研究了Pr/Ba比例對材料結(jié)構(gòu)、熱匹配性和電化學(xué)性能的影響。PBC氧化物的晶體結(jié)構(gòu)依賴于化合物中Pr/Ba比例和氧含量,嵌入和替代兩種機制解釋了氧化物的結(jié)構(gòu)和氧含量的變化。氧處于三種不同的化學(xué)環(huán)境中,金屬陽離子以混合價態(tài)的形式存在有利于創(chuàng)造氧空位和提高電導(dǎo)率。所有氧化物在800℃

3、都有高于550Scm-1的電導(dǎo)率。陰極材料的電導(dǎo)率隨Pr/Ba比例的變化與電荷不平衡相關(guān),電子補償和離子補償兩種機制在電荷平衡中所起的作用不同,引起氧含量的增加。Pr/Ba比例的增加改變了材料的對稱結(jié)構(gòu),優(yōu)化材料對氧的活化能,有利于提高電極材料的電導(dǎo)率、降低電極材料的的極化阻抗,從而提高了催化活性,改善了材料的電化學(xué)性能。
  在Pr/Ba比例成功優(yōu)化的基礎(chǔ)上,研究了AA’B2O5+δ型鈣鈦礦結(jié)構(gòu)陰極材料Ln1.1Ba0.9Co2

4、O5+δ(LnBC,Ln=La,Pr,Nd,Sm,Dy),重點研究Ln位不同離子半徑的稀土元素對鈣鈦礦氧化物陰極材料的結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能的影響。研究發(fā)現(xiàn),不同的稀土元素對應(yīng)的氧化物具有不同的合成溫度和結(jié)構(gòu)對稱性,從La到Dy,晶體對稱性降低,較大離子半徑的稀土元素具有立方對稱結(jié)構(gòu),較小離子半徑的稀土元素對應(yīng)正交或四方對稱結(jié)構(gòu)。中溫范圍內(nèi)氧化物有良好的電導(dǎo)率和充分的氧空位濃度,最低電導(dǎo)率達到250Scm-1以上。不同的陰極材料,其熱膨脹系數(shù)

5、(TEC)的大小有顯著的差別,主要是由于化合物中Ln-O鍵離子性和氧含量不同造成的。其中立方鈣鈦礦結(jié)構(gòu)對應(yīng)的TEC最低。稀土元素為La和Pr時,陰極材料表現(xiàn)出良好的電化學(xué)性能,具有最低的過電位和最小的極化電阻,并且具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性。
  為了降低鈷基AA’B2O5+δ型陰極材料的TEC,采用溶膠-凝膠技術(shù)制備了雙鈣鈦礦氧化物PrBa0.5Sr0.5Co2-xFexO5+δ(PBC,x=0.5,1.0,1.5)陰極材料。Fe元素

6、替代Co元素增加了晶格常數(shù),原子的占位情況不發(fā)生變化,即氧化物的相結(jié)構(gòu)保持不變,晶格常數(shù)的增加是由于Fe離子的半徑大于Co離子半徑引起的。Fe替代Co降低了電導(dǎo)率和TEC值,是由于在替代過程中降低了Co的含量和氧空位濃度。Fe含量的增加導(dǎo)致樣品從半導(dǎo)體-金屬的轉(zhuǎn)變溫度升高,是因為Fe-O較Co-O有更強的鍵能。Fe元素的替代雖然降低了電極材料的電化學(xué)性能,但有效改善了陰極材料與電解質(zhì)材料LSGM的兼容性。
  研究了Sr位缺陷雙鈣

7、鈦礦陽極材料Sr2MgMoO6-δ(SMMO)在氫氣氣氛下的電化學(xué)性能。XPS和XAS分析顯示,Sr2-xMgMoO6-δ(0≤ x≤0.15)化合物中Mo6+含量的增加提高了氧空位濃度。Sr位缺陷的增加降低了TEC值,在運行溫度范圍內(nèi)與緩沖層、電解質(zhì)的TEC接近,熱匹配性很好。Sr位缺陷x=0.10時,氧化物的電導(dǎo)率最大,是因為其有較多的氧空位、較高的B位陽離子有序度和較低的氧遷移活化能。適量的Sr位缺陷改善了陽極材料的輸出性能,組成

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