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1、燃料電池是把燃料的化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化為電能的發(fā)電裝置。其中,質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)使用一種固體聚合物膜作為電解質(zhì),適用于作便攜式移動(dòng)電源,對(duì)環(huán)境友好,是目前能源領(lǐng)域研究和開發(fā)的熱點(diǎn)。質(zhì)子交換膜(PEM)是質(zhì)子交換膜燃料電池的核心,是一種選擇透過性功能高分子膜,主要起傳導(dǎo)質(zhì)子、絕緣電子、隔離氧化劑與還原劑的作用。燃料電池的輸出功率、電池效率以及成本都強(qiáng)烈地依賴于質(zhì)子交換膜。目前,PEMFC主要使用全氟磺酸膜,如Naifon@膜。盡管
2、Nation@膜具有質(zhì)子導(dǎo)電率高、化學(xué)穩(wěn)定性好和機(jī)械強(qiáng)度高等優(yōu)點(diǎn),但因這些優(yōu)點(diǎn)受溫度(<100℃)和加濕的局限,而且由于具有成本高、甲醇滲透率大和水管理困難等缺點(diǎn),極大限制了PEMFC的應(yīng)用。因此,研發(fā)出較高溫(>100℃)且不加濕條件下,導(dǎo)電性好、熱穩(wěn)定性高的膜材料是具有挑戰(zhàn)性的課題。
離子液體由于具有低熔點(diǎn)、難揮發(fā)、高電導(dǎo)率、電化學(xué)窗口寬及良好的熱化學(xué)穩(wěn)定性等優(yōu)點(diǎn),有望成為中溫PEMFC的理想電解質(zhì)。但是,由于液態(tài)電解質(zhì),
3、儲(chǔ)存運(yùn)輸不方便,需要加入化學(xué)穩(wěn)定性固體,如SiO2作為載體與離子液體可成為無機(jī)-有機(jī)質(zhì)子雜化膜。
本文以硅氧烷為前驅(qū)體通過溶膠-凝膠法制備離子液體摻雜的無機(jī)-有機(jī)復(fù)合膜,確定其結(jié)構(gòu)和熱穩(wěn)定性,研究了在無加濕條件下,離子液體的負(fù)載量以及溫度對(duì)復(fù)合膜電導(dǎo)率的影響,其主要結(jié)果如下:
1)以N-甲基咪唑、溴代正丁烷及硼氫化鈉為原料,通過兩步法合成室溫離子液體1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸鹽([Bmim]BF4);以N,N-二
4、乙基甲胺、三氟甲基磺酸為原料,通過直接法合成室溫離子液體N,N-二乙基甲胺三氟甲基磺酸鹽([dema][TfO]);
2)通過溶膠-凝膠法,以正硅酸乙酯(TEOS)為前驅(qū)體首次得到離子液體[Bmim]BF4摻雜的光滑、透明、均勻的復(fù)合膜,同法得到[dema][TfO]摻雜的復(fù)合膜,膜厚皆為0.5~1.0mm;
3)IR結(jié)果表明,硅膠與離子液體之間是以分子間的作用相結(jié)合,并非形成新的化學(xué)鍵;熱重-差熱(TG/DSC)分
5、析結(jié)果表明,兩種復(fù)合膜熱分解溫度大于300℃,顯示出很好的熱穩(wěn)定性,適合中溫燃料電池的條件;
4)電導(dǎo)率測(cè)試結(jié)果表明,電導(dǎo)率與負(fù)載量和溫度具有正相關(guān)性。在150℃非加濕條件下,60%[Bmim]BF4摻雜硅膠的電導(dǎo)率為1.3×10-2S/cm,60%[dema][TfO]摻雜硅膠的電導(dǎo)率為1.6×10-2S/cm。復(fù)合膜展現(xiàn)出良好的電導(dǎo)率,有望成為燃料電池質(zhì)子交換膜潛在的材料;
5)對(duì)于兩種離子液體[Bmim]BF4
6、和[dema][TfO]摻雜形成的無機(jī)-有機(jī)復(fù)合膜的電導(dǎo)率和活化能的比較的分析結(jié)果表明,離子液體的分子結(jié)構(gòu)不同,對(duì)復(fù)合膜的質(zhì)子傳導(dǎo)機(jī)制的影響也不同,離子液體與無機(jī)基質(zhì)的相互作用越強(qiáng),質(zhì)子傳導(dǎo)能越小;
6)比較復(fù)合膜與Nafion膜的導(dǎo)電性,結(jié)果表明:在無加濕條件下,電導(dǎo)率的順序?yàn)椋旱蜏兀ā?0℃)時(shí),Nafion>硅烷-IL復(fù)合膜>IL/Nafion硅烷-IL復(fù)合膜,但是溫度高于80℃時(shí),Nafion易分解,電導(dǎo)率順序?yàn)椋汗柰?/p>
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