化學(xué)浴沉積法制備FeS2薄膜及光學(xué)性能研究.pdf

1、立方晶系的FeS2(pyrite)是一種黃鐵礦型結(jié)構(gòu)的化合物半導(dǎo)體,其理論禁帶寬度為0.95eV,光吸收系數(shù)高達(dá)105cm-1,組成元素儲量豐富無毒,在制備太陽能電池時(shí)可以以薄膜形式使用,是一種非常有潛力的太陽能電池材料。然而FeS2薄膜較高的制備成本和較低的轉(zhuǎn)換效率限制了其商業(yè)化進(jìn)程。
　　為了探索 FeS2薄膜低成本的制備方法,本文采用了低成本,非真空的化學(xué)浴沉積法制備了FeS先驅(qū)體膜,并結(jié)合后續(xù)硫化處理獲得了高純度的FeS2

2、薄膜。研究了硫化溫度、硫化時(shí)間及降溫速率對薄膜物相組成的影響,并討論了硫化時(shí)間對薄膜形貌和光學(xué)性能的影響。結(jié)果表明,提高硫化溫度和延長硫化時(shí)間不能去除FeS2薄膜中的FeS雜質(zhì)相;而提高降溫速率可以有效地降低薄膜中FeS的含量,在500℃~200℃之間的降溫速率不小于2.5℃ min-1時(shí),可以獲得純相FeS2薄膜。吸收光譜測試發(fā)現(xiàn)硫化溫度為500℃,降溫速率設(shè)為2.5℃ min-1條件下,硫化3h得到的純相FeS2薄膜的光吸收系數(shù)高于

3、硫化2h薄膜的光吸收系數(shù),兩者禁帶寬度分別0.82eV和0.88eV。
　　在此基礎(chǔ)上,為了調(diào)節(jié)FeS2禁帶寬度,使之處在最佳能帶寬度區(qū)域(1.3-1.7eV)獲得較高轉(zhuǎn)換效率,通過化學(xué)浴沉積法引入了 Mn元素,制備出 Mn摻雜 FeS2薄膜材料,分析了不同摻雜含量對 FeS2薄膜組成、形貌及光學(xué)性能的影響。研究發(fā)現(xiàn)摻雜 Mn沒有改變 FeS2薄膜的立方晶體結(jié)構(gòu),但隨著摻雜濃度增加,晶粒沿(200)晶面存在取向生長。這種取向生長在

4、薄膜表面形成了片狀晶粒,片狀晶粒之間相互搭接,形成了一種陷光結(jié)構(gòu),從而有效提高了摻雜薄膜的光吸收系數(shù)。同時(shí),由于Mn摻雜,薄膜的禁帶寬度被提高到1.31eV。
　　探索禁帶寬度的變化與材料電子結(jié)構(gòu)密切相關(guān),研究其電子結(jié)構(gòu)可對 FeS2進(jìn)行摻雜改性提供理論依據(jù)。因此在摻雜實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上,利用基于密度泛函理論的第一性原理對摻雜前后 FeS2能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度做了計(jì)算和分析,計(jì)算結(jié)果表明,摻雜Mn后,FeS2能帶結(jié)構(gòu)發(fā)生變化,禁帶寬度變窄,