2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、籠合物屬于典型的“電子晶體—聲子玻璃”材料,晶體結構一般是由多面體籠子和填充在籠子中的原子構成。籠子一般由Ⅳ族和Ⅲ族元素組成,填充原子一般為堿金屬和堿土金屬?;\合物根據不同的空洞結構有不同類型,其中作為熱電材料研究較多的有Ⅰ-型籠合物、Ⅷ-型籠合物和Ⅲ-型籠合物。Ⅲ-型籠合物在室溫下具有高的電導率和低的熱導率,是具有很好應用前景的高溫熱電材料。然而由于其具有高的載流子濃度,導致其Seebeck系數較低。此外,Ⅲ-型Ba24Ge100籠合

2、物制備周期長、合成困難;因此,探索新的制備技術,調控和優(yōu)化該化合物的載流子濃度是Ⅲ-型Ba24Ge100籠合物研究和應用面臨的重要課題。
  鑒于Ⅲ-型Ba24Ge100籠合物存在的上述問題,本研究主要探索Ⅲ-型籠合物Ba24Ge100的合成制備方法,尋找新的摻雜元素降低材料的載流子濃度及熱導率,從而優(yōu)化材料的熱電優(yōu)值ZT。由于很難合成單相Ⅲ-型Ba24Ge100籠合物,本文嘗試采用熔融結合放電等離子燒結制備Ba24Ge100基熱

3、電化合物。為了降低載流子濃度,分別以低價態(tài)的Cu、Ag和Ga為摻雜元素,對Ba24Ge100的框架原子Ge位進行摻雜,及采用Ga、Ag共同取代Ge位摻雜,以此來降低結構中多余的電子數,研究了單摻及雙摻對Ba24Ge100的結構及熱電傳輸特性的影響。為了進一步降低載流子濃度,研究了Ba位Li摻雜,及Ba位和Ge位共同摻雜對其熱電傳輸特性的影響規(guī)律。本論文的主要研究工作結論如下:
  研究了采用單質元素Cu、Ag和Ga在Ge位摻雜后對

4、Ⅲ-型Ba24Ge100化合物電熱傳輸性能的影響規(guī)律。Cu、Ag摻入后由于與Ge價態(tài)相差大,使Ⅲ-型結構不穩(wěn)定部分轉變?yōu)棰?型籠合物相,生成復合相。無論是生成Ⅲ-型籠合物還是Ⅰ-型籠合物相,均降低了結構中的多余電子數,使載流子濃度降低,Seebeck系數提高,遷移率升高,電導率下降,同時熱導率下降,ZT值提高。未摻雜的Ba24Ge100在873K時ZT值僅為0.1,Ba24Cu8Ge92在873K時ZT值達0.28,與未摻雜樣品相比提高

5、了180%。Ba24Ag10Ge90在767K時ZT值達到0.36,與未摻雜樣品相比提高了260%。Ga價態(tài)與Ge相近,當摻雜量<8時為單相,繼續(xù)增加Ga含量,有Ⅰ-型籠合物相出現(xiàn)。Ga取代Ge位后,降低了結構中多余電子數,降低載流子濃度、熱導率,Seebeck系數略有提高。Ga摻雜為10的樣品Ba24Ga10Ge90在873K時ZT達到0.32,與未摻雜樣品相比提高了220%。
  在上述單質元素單摻的基礎上,研究了Ag/Ga在

6、Ge位共摻對Ⅲ-型Ba24Ge100化合物電熱傳輸性能的影響規(guī)律。Ga/Ag共摻能夠顯著降低載流子濃度、電導率、熱導率,提高了Seebeck系數。Ba24Ga4AgxGe96-x,x≤2時為單相,在873K時Ba24Ga4Ag2Ge94最大ZT值為0.22,與Ba24Ga4Ge96相比性能提高了80%,較未摻雜樣品Ba24Ge100提高了120%。增加Ga、Ag固溶量的Ba24Ga8Ag2Ge90和Ba24Ga8Ag4Ge88的ZT值在

7、873K時分別為0.35和0.45,與未摻雜的Ba24Ge100樣品的ZT值相比分別提高了250%和350%。
  在Ge位采用單摻和共摻的基礎上,在Ba位采用單質Li元素摻雜,研究了Ba位摻雜及Ba位和Ge位共摻對Ⅲ-型Ba24Ge100化合物電熱傳輸性能的影響規(guī)律。Li摻雜在Ba位的Ba24-xLixGe100、Ba24-xLixGa4Ge96(x=1,2,3,4)XRD譜圖均為單相Ⅲ-型籠合物。背散射照片顯示Li摻量越多有B

8、aGe2相出現(xiàn)。Ba24-xLixGe100、Ba24-xLixGa4Ge96化合物的載流子濃度升高,Li沒有摻入到Ba位,由于Li較小可能進入到間隙位置,熱電性能沒有提高。Ba20Li4Ga4Ag2Ge96、Ba20Li4Ga8Ag2Ge90均為Ⅲ-型與Ⅰ-型的復合相,由于加入Li,同時減少了Ba的含量,使得摻入Li比未摻Li試樣Ⅰ-型相多。Ba20Li4Ga4Ag2Ge96的最大ZT值在823K約為0.24,比Ba24Ga4Ag2G

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