金屬修飾及復(fù)合效應(yīng)對(duì)Cd1-xZnxS-SiO2光解甘油水溶液制氫性能的影響.pdf

1、本論文以SiO2為載體，采用等體積浸漬法制備了不同組成和不同煅燒溫度的Cd1-xZnxS/SiO2系列負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體材料；采用等體積浸漬-H2還原法制備了不同金屬負(fù)載量的M/Cd0.8Zn0.2S/SiO2（M為Cu、Ag、Pd）系列金屬修飾復(fù)合半導(dǎo)體材料。采用XRD，TPR，XPS，UV-Vis和光催化反應(yīng)等方法，系統(tǒng)地研究了CdS/ZnS比例、熱處理溫度、半導(dǎo)體復(fù)合效應(yīng)以及金屬修飾對(duì)半導(dǎo)體材料的晶相組成、結(jié)構(gòu)、光吸收性能、能帶結(jié)構(gòu)

2、以及光催化甘油水溶液制氫性能的影響。
　　對(duì)Cd1-xZnxS/SiO2的研究表明：不同組成的Cd1-xZnxS/SiO2系列復(fù)合半導(dǎo)體材料均能形成固溶體；組成和煅燒溫度對(duì)半導(dǎo)體材料的晶相結(jié)構(gòu)、固溶體含量、光響應(yīng)性能、能帶結(jié)構(gòu)均有較大影響；450℃煅燒的Cd0.8Zn0.2S/SiO2復(fù)合半導(dǎo)體材料具有最佳的光催化甘油水溶液制氫反應(yīng)性能，在紫外光和模擬太陽光輻射下的產(chǎn)氫速率分別為550μmol/h和210μmol/h，這與Cd0.

3、8Zn0.2S/SiO2復(fù)合半導(dǎo)體材料的復(fù)合效應(yīng)強(qiáng)、所含固溶體數(shù)量大以及光吸收效率高等因素有關(guān)。
　　對(duì)M/Cd1-xZnxS/SiO2的研究表明：負(fù)載金屬后，Cd0.8Zn0.2S/SiO2固溶體的結(jié)構(gòu)并沒有發(fā)生改變，金屬只是很好的分散在固溶體的表面卻沒有與之發(fā)生強(qiáng)相互作用；金屬修飾后，M/Cd0.8Zn0.2S/SiO2系列復(fù)合半導(dǎo)體材料的產(chǎn)氫速率均獲得了提高；金屬負(fù)載量為0.5wt％的Pd/Cd0.8Zn0.2S/SiO2具

4、有最佳的光催化甘油水溶液制氫性能，其在紫外光照射下的氫氣生成速率為2767μmol/h，較未負(fù)載時(shí)提高了近5倍，模擬太陽光下的為611μmol/h，較未負(fù)載時(shí)提高了近3倍；金屬修飾的半導(dǎo)體材料光催化活性的提高主要原因在于：①金屬的Schottky能壘效應(yīng)，提高了光生電子和空穴的分離效率；②拓寬了催化劑的光響應(yīng)性能，極大的提高了光生載流子的利用效率；③金屬存在增加了水分子的化學(xué)吸附活化能力。
　　操作條件對(duì)光解水制氫速率影響的研究表