23161.新型非貴金屬光催化制氫材料的制備及其光解水制氫性能的研究

1、AdissertationsubmittedtoforthedegreeofMasterPreparationofNobleMetal—FreePhotocatalyticMaterialsandtheirPhotocatalyticPerformancesforHydrogenProductionbySplittingWaterSupervisor：ProfiYaotingFanAppliedChemistryTheCollegeof

2、ChemistryandMolecularEngineeringMarch2014摘要摘要氫氣以其熱值高、燃燒唯一產物水清潔無污染的優(yōu)點被認為是未來的理想能源，將會取代化石燃料成為未來人類社會的主要替代能源之一。將太陽能轉變成分子狀態(tài)的氫氣成為近年來學術界的研究熱點，而這一轉變反應的關鍵是質子還原催化劑，因此，設計制備廉價高效的均相質子催化劑成為研究光催化制氫的關鍵，備受科學家的關注。這篇論文中，我們基于非貴金屬鈷，設計并制備了四種鈷配

3、合物，作為三組分光催化產氫反應中的光催化劑，以有機雜葸醌類光敏染料作為光敏劑，三乙胺或三乙醇胺作為電子給體，構建了均相的三組分光催化產氫體系。首先，我們以鈷配合物C1、C2為催化劑，氧雜葸醌類光敏染料曙紅Y作為光敏劑，三乙胺作為電子給體構建了均相光催化產氫體系，成功的實現了可見光光催化分解水制氫，并對構建的產氫體系進行了一系列的產氫條件的優(yōu)化，均相光催化產氫體系在最佳的產氫條件下，相對于催化劑的TON可以達到249，體系的產氫壽命是2小

4、時，通過一系列對比實現我們找到了體系失活的主要原因。接下來的動力學實驗詳細分析了光催化產氫反應在不同的產氫條件下的控速步，為將來的反應提供理論指導，并印證了反應的產氫機理。然后，用鈷配合物C3、C4作為體系的光催化劑，曙紅Y作為光敏劑，三乙醇胺作為電子給體構建均相三組分產氫體系，通過對產氫條件的優(yōu)化，在最佳條件下，經過兩小時光照后，體系相對于催化劑C3、C4的TON分別為1013和1134在隨后對結構相似光敏劑對產氫活性的研究中發(fā)現了光