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文檔簡介
1、隨著我國經(jīng)濟的飛速發(fā)展,工業(yè)、農(nóng)業(yè)、社會生活的用水量及廢水排放量逐年增長,對污水處理行業(yè)提出了嚴峻的挑戰(zhàn)。然而污水處理廠目前普遍采用的厭氧-好氧生物處理技術(shù)存在電耗高、污泥產(chǎn)量高、資源回收率低等問題,嚴重制約了該行業(yè)的發(fā)展。微生物燃料電池(Microbial fuel cells,MFCs)能夠以有機污染物為電子供體,以氧氣為電子受體,在凈化污水的同時輸出可利用的電能,從源頭壓縮了污泥產(chǎn)量,提高了污水資源回收率,是一種可持續(xù)的污水處理技
2、術(shù)??諝怅帢O能夠在無外力作用下直接從空氣中吸取氧氣,節(jié)省了曝氣裝置成本及其運行電耗,進一步提高了MFCs技術(shù)的經(jīng)濟性??諝怅帢O的氣體擴散層與空氣接觸,需傳輸氧氣同時防止電解液泄漏,催化層與電解液接觸,內(nèi)部需含有大量的氧氣、質(zhì)子和電子傳輸通道以及氧氣還原所需的氣-液-固三相界面。目前MFCs研究中普遍使用的空氣陰極,其氣體擴散層是由涂刷多層疏水性聚四氟乙烯(Polytetrafluoroethylene,PTFE)粘結(jié)劑并逐層高溫?zé)Y(jié)(3
3、40℃)制作而成,PTFE高溫下融化、冷卻后收縮的物理特性是構(gòu)建氣體傳輸孔道的基礎(chǔ);催化層是由涂刷Pt催化劑和親水性的全氟磺酸聚四氟乙烯共聚物(Perfluorosulfonic acid-PTFE copolymer,Nafion)粘結(jié)劑制作而成,存在三相界面的“水淹”問題。該涂刷空氣陰極不但有結(jié)構(gòu)缺陷,而且成本昂貴,制作工藝繁瑣,精確性差,嚴重限制了MFCs的大型化和實用性發(fā)展。因此,開發(fā)一種高性能、低成本、實用性強的新型空氣陰極是
4、本文的主要研究目標。
首先建立了空氣陰極的制作方法。以PTFE作為粘結(jié)劑分別構(gòu)建催化層(含量較少)和氣體擴散層(含量較多)。催化層中采用活性炭同時作為導(dǎo)電材料和催化劑,氣體擴散層中添加導(dǎo)電炭黑增強導(dǎo)電性。采用先超聲攪拌碳粉與粘結(jié)劑,再輥壓成膜的方法制作催化膜和氣體擴散膜,并在340℃下高溫?zé)Y(jié)建立孔道,然后與不銹鋼網(wǎng)集流體一起輥壓成空氣陰極。重量稱量和線性掃描伏安測試結(jié)果顯示,輥壓活性炭-PTFE空氣陰極的電化學(xué)活性和電極制作
5、的精確性均優(yōu)于涂刷Pt-Nafion空氣陰極。
重點研究了輥壓活性炭-PTFE催化層的三個影響因素,即活性炭與PTFE的比例、高溫?zé)Y(jié)工藝和表面活性劑含量。綜合運用了掃描電鏡、壓汞測試、線性掃描伏安、Tafel曲線、交流阻抗以及MFC極化測試等多種研究手段,結(jié)果表明:過量的活性炭會阻礙氧氣擴散,活性炭不足會阻礙質(zhì)子和電子傳遞,本文獲得的活性炭與PTFE的最佳比例為6∶1(質(zhì)量比);催化層內(nèi)PTFE的含量較少且被活性炭團聚體包圍
6、,不進行高溫?zé)Y(jié)增強了親水性、增加了孔體積和機械強度,提高了質(zhì)子與氧氣的傳輸能力,使MFC的最大輸出功率(MPD)和庫倫效率(CE)分別提高了35%和18%;表面活性劑過少或過多會分別導(dǎo)致催化層“干涸”或“水淹”,與完全去除催化層的表面活性劑和添加非離子表面活性劑OP-10(8%,15 ml·g-1活性炭)相比,保留PTFE乳液中5%的表面活性劑為催化層提供了更適的氧還原反應(yīng)條件。
進一步探討了輥壓活性炭-PTFE空氣陰極催化
7、氧還原的關(guān)鍵因素。利用旋轉(zhuǎn)圓盤測試了兩種活性炭粉末(AC1和AC2)、非活性炭粉末(XC-72)和Pt/C粉末催化氧氣還原的電子轉(zhuǎn)移數(shù),然后使用PTFE粘結(jié)劑將碳粉輥壓成催化層,Nafion粘結(jié)劑將Pt/C粉末涂刷成催化層,利用Tafel曲線測試四種空氣陰極催化氧氣還原的電子轉(zhuǎn)移數(shù),再結(jié)合表面形貌觀察、催化膜與碳粉的孔結(jié)構(gòu)分析、MFC的產(chǎn)電性能測試等研究手段,分析得到以下結(jié)論:疏水性PTFE粘結(jié)劑與輥壓制作方法構(gòu)建了催化膜和高溫?zé)Y(jié)的氣
8、體擴散膜的氧氣傳輸孔道且孔徑集中在6μm的大孔范圍,這是關(guān)鍵因素之一。氧氣沿此孔道進入催化層后,能夠繼續(xù)深入到活性炭大量的中孔和微孔內(nèi)建立三相界面是另一關(guān)鍵因素,特別是孔結(jié)構(gòu)集中分布在微孔范圍的活性炭,能夠抑制好氧生物膜污染,保護陽極的厭氧環(huán)境。
研究了酸、堿處理活性炭對輥壓活性炭-PTFE空氣陰極性能的影響。分別使用5.6 mol·L-1的HNO3溶液和3 mol·L-1的KOH溶液預(yù)處理活性炭,對處理前后活性炭的孔結(jié)構(gòu)、伏
9、安特性、內(nèi)阻結(jié)構(gòu)以及MFC的產(chǎn)電性能進行研究,發(fā)現(xiàn)使用3 mol·L-1的KOH溶液在85℃下進行預(yù)處理,消除了活性炭原有的墨水瓶形狀中孔結(jié)構(gòu),提高了氧氣向微孔擴散的能力,將MFC的MPD提高了5%,是優(yōu)化輥壓活性炭-PTFE空氣陰極的有效方法。
考察了輥壓活性炭-PTFE空氣陰極的實用性。使用實際生活污水作為MFCs的底物對空氣陰極進行180天的連續(xù)運行測試,記錄MFCs產(chǎn)電量、生物膜污染過程、電極內(nèi)阻結(jié)構(gòu)變化,并對空氣陰極
10、的再生性進行了測試。結(jié)果顯示,MFC對生活污水COD的去除率為90%,MPD為1185 mW·m-2;生物膜污染僅在催化層表面發(fā)生,采用刮除生物膜的方法再生空氣陰極,性能恢復(fù)到了初始水平的78%,減小再生周期有望進一步提高性能恢復(fù)率。
與涂刷Pt-Nafion空氣陰極相比,本文首創(chuàng)的輥壓活性炭-PTFE空氣陰極使MFC的MPD提高了142%(1355±26 mW·m-2),成本壓縮了32倍,單位空氣陰極成本獲得電能資本回收率提
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