2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、微生物燃料電池(Microbial fuel cells,MFCs)是一種集產(chǎn)電和污水凈化為一體的新型水處理技術(shù)。微生物燃料電池具有反應(yīng)條件溫和、環(huán)境友好、直接將底物的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能等優(yōu)勢,但其較低的功率輸出和庫倫效率,以及較高的催化材料(商業(yè)Pt/C)成本仍成為其大規(guī)模應(yīng)用的主要限制。碳納米材料由于其獨特的結(jié)構(gòu)及優(yōu)良的力學(xué)、電學(xué)和化學(xué)等性能,受到越來越多的關(guān)注;先進的碳基催化劑的性質(zhì)對MFCs產(chǎn)電有著深遠的影響。
  本研究主

2、要從研究微生物燃料電池的陰極材料出發(fā),篩選出最優(yōu)的氮摻雜金屬元素碳基復(fù)合材料電極??疾炝穗姌O的制備條件、金屬元素種類的選擇、摻雜含量、COD去除率等因素。本文先后制備了兩種類型的陰極催化材料,以三聚氰胺為碳源,分別引入鐵物種和納米銀,它們相應(yīng)地改變了復(fù)合材料的催化活性和抑菌性能。以不銹鋼碳網(wǎng)為陰極,纖維刷電極作為陽極,葡萄糖為基質(zhì)配置模擬廢水,構(gòu)建了單室型MFCs??疾炝瞬煌帢O材料應(yīng)用在MFCs的產(chǎn)電性能。同時采用X射線衍射儀(XRD

3、)、拉曼光譜(Raman)、X射線光電子能譜(XPS)、熱重分析(TG)、比表面積(BET)、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)等物理和化學(xué)表征測試手段研究各種產(chǎn)物的晶相、形貌、相變。并通過電化學(xué)分析手段,通過檢測氧還原反應(yīng)(ORR)過程中的電化學(xué)行為,分析氧氣在三相界面發(fā)生催化反應(yīng)的轉(zhuǎn)化歷程及影響機制。
  (1)在碳化溫度為620-660℃的范圍內(nèi),溫度的變化(10℃間隔)對氮摻雜鐵物種/碳基復(fù)合材料(Fe-s

4、pecies/NPGC)的物相組成影響非常大;在碳化溫度為650℃時所制備出材料為Fe/Fe3C/NPGC-650(SBET為50.27m2/g),其作為MFCs陰極的運行穩(wěn)定性很好,功率密度可以達到1323 mW/m2,與其它Fe-species/NPGC-x(x=620,630,640,660,700)陰極材料相比,其電極電荷轉(zhuǎn)移內(nèi)阻(Rct)僅為9.7Ω,表明其具有較好的導(dǎo)電性和ORR的電催化活性。此外,F(xiàn)e/Fe3O4/Fe3C

5、/NPGC-640在MFCs中的性能略低于Fe/Fe3C/NPGC-650,它們的輸出電壓和庫倫效率均高于商業(yè)Pt/C,是由于材料的體相中均勻分布著很多高活性的Fe3C納米粒子;XPS也證實了鐵結(jié)合態(tài)氮(Fe-N鍵)、吡啶氮和吡咯氮的存在既可以充當活性位點,又有利于電子的轉(zhuǎn)移;活性組分(Fe和N物種)之間的協(xié)同作用增強了MFC的性能,而且可以縮短MFC的啟動時間。
  (2)為了在單室MFCs中實現(xiàn)有效陰極抑菌(抗積碳)及ORR與

6、產(chǎn)電效率的提高,在(1)中Fe-species/NPGC材料制備的基礎(chǔ)上,引入銀源(碳、鐵與銀源比例為10∶1∶0.5),并將在620-900℃碳化得到的氮摻雜銀/鐵/石墨化碳基復(fù)合(Ag/Fe/NPGC)材料進行物理化學(xué)、電化學(xué)性質(zhì)的對比,以期合成導(dǎo)電性和ORR催化活性良好、化學(xué)穩(wěn)定性高的催化劑。在630℃合成的Ag/Fe/NPGC-630(13.98m2/g)表現(xiàn)出最優(yōu)的ORR催化活性,其作為陰極的MFCs功率密度可以達到1791m

7、W/m2(Rct=5.46Ω)。以Ag/Fe/NPGC-640(24.39m2/g)為陰極的MFCs的輸出電壓最大,可以達到0.668 mV(Rct=6.17Ω),庫倫效率為33%。因此,引入納米銀作為抑菌、氧還原的雙效催化組分,提高了整個MFCs的性能。
  本文以相對安全的三聚氰胺為碳源,在較低溫度下制備出Fe-species/NPGC和Ag/Fe/NPGC材料,并考察了它們作為單室微生物燃料電池的陰極催化劑的性能。在長期運行

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