芯—殼結(jié)構(gòu)金屬—有機骨架磁性復合材料的設計、合成與其應用研究.pdf

1、作為一種新型的多功能分子基材料，金屬有機骨架材料(簡稱MOFs)是通過有機橋聯(lián)配體和無機的金屬離子的結(jié)合構(gòu)成的有序網(wǎng)絡結(jié)構(gòu)。由于合成原材料簡單易得，而且其本身具有高孔性、比表面積大、合成方便、骨架規(guī)模大小可變以及可根據(jù)目標要求作化學修飾等優(yōu)點，現(xiàn)已在催化、選擇性吸附與分離、氣體儲存以及藥物緩釋等領(lǐng)域得到了快速的發(fā)展，近些年來，越來越多的科研工作者也投入了對其的研究中。然而，對于有機染料的催化降解和吸附，不管是傳統(tǒng)的材料，還是基于MOFs

2、新型材料，都在循環(huán)利用上遇到困難。因此設計合成一種新型磁性核-殼MOF結(jié)構(gòu)材料，不僅具有MOFs材料的各種性能，還具有磁學性雙重性能，這種新型磁性核-殼材料將會在可循環(huán)利用催化、磁性分離、靶向載藥以及磁共振成像等領(lǐng)域具有潛在的應用前景。
　　本論文中，我們以Fe3O4為模板、通過層層自組裝法以及水熱快速制備法制備了單分散性良好、大小均一的核-殼磁性微球Fe304@MIL-100(Fe)，并研究了該磁性微球材料對有機污染物光催化降解

3、和吸附方面的應用。本論文的研究內(nèi)容如下:
　　1.設計合成了一種新型的納米孔洞金屬-有機骨架MIL-100(Fe)。運用粉末X-射線衍射（XRD），掃描電子顯微鏡(SEM)對MIL-100(Fe)結(jié)構(gòu)、形貌和尺寸進行了表征。同時考察了MIL-100(Fe)對次甲基藍(MB)光催化降解，研究結(jié)果表明MIL-100(Fe)在紫外光和可見光源下都具有很好的光催化性能。由于該光催化劑制備簡單、不會造成二次污染等優(yōu)點，使其在實際處理污水處理

4、上得到了很大發(fā)展，也為設計合成一種方便循環(huán)利用的新型磁性光催化材料提供個一個平臺。
　　2.通過簡單、可控的層層自組裝的方法合成了一種以MOF為殼的多功能核-殼磁性微球Fe3O4@MIL-100(Fe)，分別用XRD，SEM，透射電子顯微鏡(TEM)，對產(chǎn)品進行結(jié)構(gòu)表征。從SEM、TEM上可以清楚的看到所制備的產(chǎn)品是單分散微球結(jié)構(gòu)，磁性Fe3O4微球被均勻的包裹在規(guī)則的MIL-100(Fe)殼里面，且MIL-100(Fe)殼的厚度

5、可以根據(jù)包裹的層數(shù)來控制。通過磁性測試，所制備的樣品具備很好的磁學性能，外加磁場可以實現(xiàn)其磁性分離。光催化降解次甲基藍(MB)水溶液測試研究表明，所制備的芯-殼結(jié)構(gòu)磁性微球Fe3O4@MIL-100(Fe)光催化降解反應速率遠遠高于TiO2、 C3N4以及N-TiO2等傳統(tǒng)的光催化劑。并且該磁性光催化材料具有優(yōu)異的磁回收循環(huán)利用性能，使它成為光催化理想的候選材料，大大提升了其在工業(yè)應用領(lǐng)域的價值。
　　3.我們創(chuàng)新性地提出通過水熱

6、法快速合成Fe3O4與MIL-100(Fe)不同比例的核-殼磁性微球Fe3O4@MIL-100(Fe)，從SEM和TEM中可以清楚的看到磁性微球Fe3O4@MIL-100(Fe)的尺寸隨著MIL-100(Fe)的量不同而變化。實驗中研究了Fe3O4@MIL-100(Fe)對甲基橙(MO)吸附性能，同時考察了甲基橙初始質(zhì)量濃度、時間、溫度等因素在吸附過程中的影響，并對實驗結(jié)果進行了吸附動力學和熱力學分析。研究發(fā)現(xiàn)，該磁性微球材料對甲基橙的