Au-Fe3O4構(gòu)建的非均相Fenton體系處理難降解有機(jī)物的研究.pdf

1、高級(jí)氧化技術(shù)中的Fenton技術(shù)以其高效的反應(yīng)速率、徹底的氧化程度以及易于操作等優(yōu)勢(shì)在水處理領(lǐng)域日漸受到更廣泛的重視與越來越多的實(shí)際應(yīng)用,但是傳統(tǒng)Fenton技術(shù)在處理有機(jī)污染物的實(shí)際應(yīng)用中難以避免諸如產(chǎn)鐵泥量大、鐵泥絮體去除難、氧化劑消耗多和催化劑流失浪費(fèi)等弊端,因此亟需對(duì)傳統(tǒng)Fenton技術(shù)進(jìn)行改造,開發(fā)出一種新型Fenton體系使之既具有Fenton法的強(qiáng)氧化和高效率等功能又能回避上述傳統(tǒng)Fenton技術(shù)的主要缺陷。本課題在國家自

2、然基金課題“納米顆粒在污水中動(dòng)態(tài)表面特性及對(duì)生物處理系統(tǒng)影響機(jī)制研究”(51078102)的資助下,制備了納米級(jí)金負(fù)載的四氧化三鐵催化劑,并以此催化劑構(gòu)建非均相Fenton體系,考查該體系對(duì)難降解有機(jī)污染物的反應(yīng)效率、反應(yīng)規(guī)律等,并在充分的實(shí)驗(yàn)研究基礎(chǔ)上探討其反應(yīng)機(jī)理。
　　本研究使用新型共沉法制備金復(fù)載的四氧化三鐵催化劑Au-Fe3O4,通過對(duì)此催化劑進(jìn)行XRD、BET及VSM表征,分析了催化劑的物相組成,得到了催化劑比表面積及

3、平均孔徑的相關(guān)信息并證明此催化劑具有稍弱于Fe3O4的良好鐵磁性質(zhì),通過外加磁場(chǎng)可實(shí)現(xiàn)回收。實(shí)驗(yàn)中制備不同比例金復(fù)載的催化劑并根據(jù)催化降解效率等情況確定1.0wt％金復(fù)載催化劑為最優(yōu)。
　　將催化劑應(yīng)用到非均相Fenton系統(tǒng),進(jìn)行了一系列實(shí)驗(yàn)對(duì)其催化降解頑固有機(jī)物的能力進(jìn)行考查。首先采用對(duì)硝基苯酚(PNP)作為目標(biāo)物,研究Au與非均相Fenton協(xié)同催化的優(yōu)勢(shì),發(fā)現(xiàn)反應(yīng)30min內(nèi)即可實(shí)現(xiàn)底物大于90%的轉(zhuǎn)化反應(yīng),90min獲得

4、大于65%的TOC去除;研究了不同反應(yīng)條件(如pH值、H2O2投量、催化劑劑量等)對(duì)催化效率的影響,認(rèn)為底物轉(zhuǎn)化效率在酸性條件下顯著但過酸條件下如pH=2.0時(shí)則受到抑制,在一定范圍內(nèi)隨H2O2濃度的升高而加快,H2O2與PNP摩爾比為20:1時(shí)降解效果最好;PNP初始濃度介于1.0mg/L至200mg/L之間的幾組實(shí)驗(yàn)證明此體系催化劑可有效處理一定濃度范圍的有機(jī)物等;實(shí)驗(yàn)中對(duì)羅丹明B的降解也進(jìn)行了研究,亦獲得良好降解效果;回收實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)