大凌河口地區(qū)有機氯農藥污染特征研究.pdf

1、有機氯農藥(Organochlorine Pesticides，OCPs)屬于典型的持久性有機污染物（Persistent Organic Pollutants，POPs），由于具有毒性、長期殘留性、半揮發(fā)性和生物富集性，因此嚴重危害環(huán)境及人體健康，已成為目前倍受關注的全球性環(huán)境問題。研究OCPs在多介質環(huán)境中的分布特征、遷移轉化規(guī)律及生態(tài)毒理是探究其在全球污染水平、分配行為和生態(tài)風險的重要組成部分。本研究于2011～2012年，連續(xù)采

2、集大凌河口地區(qū)多介質環(huán)境（土壤、水體、沉積物）樣品，利用GC-ECD測定22種OCPs，研究該地區(qū)多介質環(huán)境中OCPs的殘留現狀、污染水平、分布特征和污染來源，進而探究影響殘留分布的控制因素。本文有利于掌握大凌河口地區(qū)OCPs污染的確實情況，為生態(tài)環(huán)境修復與管理提供理論依據及技術支持，對保障人民生命健康與安全具有現實意義。
　　 本論文第一部分建立了大凌河流域有機氯農藥歷史使用清單，并在此基礎上估算了該地區(qū)OCPs排放量與土壤殘

3、留量。在統(tǒng)計大量使用數據的基礎上，本文利用地理信息系統(tǒng)和Access數據庫，建立了我國大凌河流域1/4°經度×1/6°緯度分辨率的網格化的HCHs和DDTs的使用清單，使用清單從空間分布上量化了大凌河流域環(huán)境中HCHs和DDTs的來源。從1952～1984年間，大凌河流域HCHs和DDTs的使用量分別為18kt和910t。在使用清單的基礎上，以SGPERM模型為工具，估算得出大凌河流域1960～2010年間環(huán)境中HCHs和DDTs的排放

4、量為5600t和510t、土壤殘留量在2010年分別為2.2t和10.2t。
　　 本論文第二部分對大凌河中下游主要城市（凌海市）城區(qū)土壤中有機氯農藥污染特征進行研究。結果表明:土壤中22種OCPs均有不同程度的檢出，其中HCHs及其異構體和DDTs及其降解產物的檢出率及殘留量較高。土壤HCHs殘留量均符合中國一級土壤標準(GB15618-1995)，生態(tài)風險較低;部分土壤樣品DDTs含量超出中國一級土壤標準，對當地土壤生物和鳥

5、類具有一定的潛在生態(tài)風險。采用異構體比值法對土壤中HCHs和DDTs的來源進行初步判定，表明該地區(qū)土壤中HCHs和DDTs主要來自于歷史上的殘留，但近期部分地區(qū)有林丹和三氯殺螨醇的使用。表層土壤有機氯農藥殘留量受不同土地利用方式、土壤有機碳含量、土壤含水量和土壤粘粒含量影響顯著(P＜0.05)。利用多元地統(tǒng)計和地理信息系統(tǒng)GIS(Geographic Information System)相結合的分析方法，對凌海地區(qū)OCPs的空間分布進

6、行研究表明，不同種類OCPs在研究區(qū)分布存在很大差異。
　　 本論文第三部分對大凌河口地區(qū)水體中有機氯農藥污染特征進行研究。結果顯示:表層水體22種OCPs含量均有不同程度的檢出，其中檢出率和殘留量較高的組分是HCHs和DDTs。經健康風險評價，該地區(qū)水體中HCHs和DDTs對人體不構成健康威脅。組成特征分析表明，該地區(qū)水體中近期有林丹和三氯殺螨醇的使用。水體HCHs濃度在豐水期顯著高于枯水期，不同時期DDTs濃度變化規(guī)律不明顯

7、。HCHs在豐水期趨向于以顆粒相的形式搬運、枯水期趨向于以溶解相的形式搬運;DDTs在水體中主要以顆粒相形式輸運，以懸浮顆粒物為主要載體。水體OCPs空間分布特征都表現出，從大凌河流域流經河口及濕地地區(qū)向近海海域逐漸降低的趨勢。大凌河口地區(qū)水體中顆粒有機質含量對控制OCPs在水體中的分布及其在兩相中的分配起著重要的作用。
　　 本論文第四部分對大凌河口地區(qū)沉積物污染特征進行研究。結果表明，沉積物中22種OCPs均有不同程度的檢出

8、，其中HCHs及其異構體和DDTs及其降解產物的檢出率及殘留量較高。表層沉積物OCPs濃度表現出，由大凌河流域流經河口及濕地地區(qū)至近海海域呈現出逐漸下降的趨勢。采用210Pb放射性核素沉積柱定年方法，計算得出大凌河入海河口地區(qū)沉積物的平均沉積速率為1.12 cm/a，本研究中沉積物柱芯的沉積年代可以追溯到1959年?；?10Pb定年的方法，建立了大凌河口地區(qū)柱狀沉積物樣品中HCHs和DDTs的垂直分布曲線與時間序列的對應關系。該地區(qū)沉

9、積物中HCHs和DDTs主要來自于歷史上的殘留，但近二十多年來該地區(qū)環(huán)境中有林丹和三氯殺螨醇的輸入。沉積物粒徑大小是影響沉積物中OCPs殘留與分布的重要因素。同時，表層沉積物中總有機碳含量對表層沉積物OCPs的殘留量及其分布起著重要的作用;柱狀沉積物OCPs殘留量還與我國OCPs的生產使用及排放量和土壤殘留量有關。根據沉積物風險評估標準，大凌河口地區(qū)沉積物中DDTs具有潛在生態(tài)風險，對該區(qū)域內生物會造成一定的生態(tài)危害。
　　 通