鈀銅合金關(guān)鍵性能的第一性原理計算.pdf

1、鈀銅合金是一種理想的氫分離材料，憑借其良好的選擇、滲透氫原子的能力以及不錯的機械性能和熱穩(wěn)定性而廣受關(guān)注。與純鈀膜相比，含銅量為47.5 at.％的鈀銅合金擁有最佳的氫滲透性，對有害氣體的抗性也明顯提高，同時它還顯示了更突出的力學(xué)性能，有效工作溫度范圍也更廣。在成本上鈀銅合金比純鈀膜更低廉，有助于鈀基膜反應(yīng)器在工業(yè)上推廣應(yīng)用。氫分離過程是在高溫下進行，然而文獻中缺乏鈀銅合金的高溫性能數(shù)據(jù)，同時在高溫下存在B2到L10的相轉(zhuǎn)變，大大降低了

2、合金對氫的滲透效率。因此有必要針對含銅量47.5 at.%的鈀銅合金系統(tǒng)研究，并取成分與之接近的 Pd50Cu50作為研究對象。本文結(jié)合準(zhǔn)諧近似和熱電子激發(fā)理論，通過第一性原理計算研究了Pd50Cu50低溫相B2結(jié)構(gòu)，高溫相無序fcc結(jié)構(gòu)以及可能存在的L10和無序bcc結(jié)構(gòu)的基態(tài)性質(zhì)、基于溫度變化的熱學(xué)和力學(xué)性質(zhì)。此外，本文還計算了基態(tài)下為體心立方結(jié)構(gòu)的鈮和鉻作為摻雜原子分別對鈀銅合金相穩(wěn)定性、相變和儲氫等性能的影響規(guī)律。
　　主

3、要結(jié)果表明：Pd50Cu50的有序結(jié)構(gòu)（B2，L10）和無序固溶體（sqsBCC，sqsFCC）不僅因生成熱為負值而呈能量穩(wěn)定，同時也表現(xiàn)出機械穩(wěn)定。在0-1200 K任一溫度下這四個結(jié)構(gòu)的熱容大小都非常接近，而且它們的彈性常數(shù)均符合同一大小關(guān)系：C11>C12>C44。在這四個結(jié)構(gòu)中，B2的線熱膨脹系數(shù)最小，韌性最好，從理論上有力證明了Pd50Cu50的B2結(jié)構(gòu)無論是熱學(xué)還是力學(xué)性能都更適合作為氫分離材料。
　　鈮和鉻作為摻雜原