碳酸銀基復合材料的制備及其光催化降解性能研究.pdf

1、近幾年來，半導體材料因利用太陽光催化降解環(huán)境污染物高效、環(huán)保而成為研究熱點之一。納米二氧化鈦(TiO2)具有催化性能高、化學穩(wěn)定性強、成本低等優(yōu)勢，在環(huán)境污染物的光催化降解中被廣泛的研究和應用。然而，以二氧化鈦為代表的傳統(tǒng)光催化劑只能利用紫外光，這使光催化劑應用在能源生產、環(huán)境凈化等方面受到極大限制，因此，發(fā)展可見光響應型、窄禁帶半導體光催化劑是光催化研究的核心問題。最近研究表明，碳酸銀是一種具有高效光催化活性的可見光響應型光催化材料，

2、但其在光照條件下極易發(fā)生腐蝕，以致其穩(wěn)定性很差。因此，為實現(xiàn)碳酸銀半導體材料光催化活性和穩(wěn)定性的提高，本文利用氧化石墨烯(GO)、石墨型氮化碳(g-C3N4)、類石墨烯型二硫化鉬(MoS2)與碳酸銀復合形成新型異質結結構可見光響應光催化材料。
　　本文從催化劑的制備和合成入手，通過改進制備方法和條件合成了GO/Ag2CO3、 g-C3N4/Ag2CO3、 MoS2/Ag2CO3三種光催化劑，通過紅外光譜、掃描電子顯微鏡、透射電鏡、

3、X射線衍射、X射線光電子能譜等表征手段來研究復合材料的結構、形貌、光催化性能，探索催化劑的微觀構造、異質結結構和光催化活性之間的關系。通過光電流和阻抗實驗探討了摻雜光催化劑的光電性能及可能的光催化機理。主要內容如下:
　　(1)通過沉積-水熱法制備不同GO含量的GO/Ag2CO3系列光催化材料。探究GO/Ag2CO3復合材料在可見光照射下降解亞甲基藍和甲基橙染料的活性。實驗結果表明，GO/Ag2CO3光催化劑具有良好的光催化活性，

4、1h內在GO/Ag2CO3（1wt％）作用下亞甲基藍的降解率為93％，在GO/Ag2CO3(0.25 wt％)作用下甲基橙的降解率為87％。探討GO/Ag2CO3異質結結構對光催化活性的影響及光催化降解機理，并研究GO在GO/Ag2CO3中充當電子接收器和轉移器來促進光生電子-空穴的有效分離，從而抑制它們的再次結合，實現(xiàn)光催化性能的提高。
　　(2)采用離子交換-水熱法合成了g-C3N4/Ag2CO3（1wt％、3wt％、7wt％

5、）光催化劑。研究了不同量的g-C3N4對g-C3N4/Ag2CO3復合光催化劑降解甲基橙效果的影響。實驗表明，3 wt％g-C3N4/Ag2CO3在可見光照射下對甲基橙的降解效果最好，2h內甲基橙降解率為92％，其光催化性能的提高主要歸結于g-C3N4與Ag2CO3形成的異質結的作用。在可見光照射下，g-C3N4/Ag2CO3降解甲基橙的過程符合一級動力學模型。循環(huán)實驗研究結果表明催化劑的穩(wěn)定性不理想，可能是由于復合材料在可見光照射下因

6、碳酸銀發(fā)生光腐蝕而造成的;研究了復合材料對甲基橙的降解機理，結果表明在復合材料中g-C3N4充當電子傳輸器，有效分離了光生電子與空穴并抑制了它們的復合，進而提高了復合材料的光催化性能。
　　(3)以MoS2、 AgNO3、 Na2CO3為原料，采用離子交換-水熱法合成了MoS2/Ag2CO3系列光催化劑。光催化實驗表明0.5 wt％ MoS2/Ag2CO3對甲基橙的降解效果最佳，達到80％，其動力學研究表明在低濃度下降解過程符合一