基于熒光素衍生物在不同酸堿條件下結構轉化的邏輯電路構建.pdf

1、本論文設計合成了以熒光素為母體的具有雙官能團（熒光素和半青蘭素）的兩個化合物BHF+和QHF+，通過核磁共振、高分辨質譜以及元素分析對這兩個化合物進行了結構鑒定和確認。利用兩個化合物都具有對酸堿敏感的酚羥基和螺環(huán)內酯結構，且在強堿性條件下，水分子會加成到C=N+上形成水加成產物的特性，本文對這兩個化合物進行深入的光物理性質研究和探索，構建了基于單分子光譜信號的分子邏輯門電路。具體工作如下:
　　首先，我們對BHF+和QHF+的紫外

2、吸收光譜進行了詳細研究。在強酸環(huán)境中，BHF+和QHF+的醌式羰基被質子化，主體化合物形成二價陽離子，同時，熒光素的螺環(huán)內酯結構開啟，并因兩個正電荷的排斥作用導致了分子共平面程度的減小，分子僅表現(xiàn)出質子化熒光素的吸收特征（～430 nm）;隨著酸性的減弱，質子化的醌式羰基逐漸去質子化，分子以陽離子形式的中性結構BHF+和QHF+存在，同時，熒光素基元逐步形成螺環(huán)內酯結構和開環(huán)部分的平衡體系，紫外吸收光譜表現(xiàn)出半青蘭素結構基元(～530

3、nm)和熒光素基元的開環(huán)狀態(tài)(～480 nm)的混合體吸收，且pH變化會影響二者的比例;隨著pH的進一步增大，熒光素的螺環(huán)內酯被破壞，熒光素的氧雜蒽共軛體系恢復，BHF+和QH+逐漸轉化為偶極子的中性分子和單陰離子形式，表現(xiàn)出半青蘭素結構基元部分(～530 nm)和熒光素基元的開環(huán)狀態(tài)(～480nm)的強烈吸收;在強堿性條件下，BHF+和QHF+轉化為結構中帶正電荷C=N+雙鍵的水加成產物，半青蘭素結構基元的共軛體系被破壞，僅表現(xiàn)出熒光

4、素的雙負離子吸收特性(～490 nm)。通過不同pH條件下紫外吸收光譜的系統(tǒng)研究，BHF+和QHF+兩種化合物可形成五種離子化狀態(tài)，即單正離子，雙正離子，偶極子，單負離子以及水加成后形成的雙負離子。
　　然后，我們利用BHF+和QHF+在不同pH條件下可能存在的上述五種離子轉化模式及它們吸收光譜信號的不同，在一定的標準閾值條件下，以酸堿作為輸入信號，并以特定波長下的吸收值或者透射比作為輸出信號，設計構建了雙輸入雙輸出的三種邏輯電路

5、—半加法器、半減法器、數(shù)字比較器。由于半減法器和數(shù)字比較器在相同輸入輸出條件下設計的，所以可以相互印證，同時使用，增加邏輯電路的準確性。并且，我們通過酸堿的重復輸入驗證了上述三種邏輯電路具有可逆的光譜信號重現(xiàn)性。
　　在此基礎上，我們引入第三種邏輯輸入信號，設計了三輸入多輸出邏輯電路—全加法器和全減法器，驗證了其可逆性，并且闡述了全加法器和半加法器，全減法器和半減法器的聯(lián)系和區(qū)別。此外，針對化合物BHF+設計出兩種全加法器，并將其