(Bi2Se3)m(Bi2)n系列材料的第一性原理研究.pdf

1、拓撲絕緣體近年來在凝聚態(tài)物理、化學以及材料科學領(lǐng)域中引起了研究者很大的關(guān)注。拓撲絕緣體有著獨特的性質(zhì):在材料內(nèi)部，其電子結(jié)構(gòu)跟普通的絕緣體類似;在材料的表面或者邊緣處，卻存在穿越能隙的狄拉克型的完全極化的電子態(tài)，表現(xiàn)出金屬的性質(zhì)，且這種獨特性質(zhì)是受時間反演對稱保護的。在拓撲絕緣體中，Bi2Se3材料擁有非常簡單的表面態(tài)，在其表面只存在一個狄拉克點，具有較大的體能隙（達到0.3eV）。因此Bi2Se3材料成為近年來該領(lǐng)域的研究熱點。最近，

2、理論上預言了Bi(111)薄膜是二維的拓撲絕緣體。(Bi2Se3)m(Bi2)n系列材料的幾何結(jié)構(gòu)正是由Bi2Se3中5原子層結(jié)構(gòu)單元(QL)與Bi中雙原子層結(jié)構(gòu)單元(BL)通過一定的堆積方式而成。因此對(Bi2Se3)m(Bi2)n系列材料研究是一個非常有意義的課題。在本文中，我們從密度泛函理論和密度泛函微擾理論出發(fā)，研究了(Bi2Se3)m(Bi2)n系列材料的幾何結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)和晶格動力學。此外，我們還研究了(Bi2Se3)m(B

3、i2)n系列材料的不同的m∶n比例以及不同的終結(jié)面上拓撲表面態(tài)。分析了拓撲表面態(tài)隨厚度以及不同的m∶n比例變化關(guān)系。
　　主要的研究工作有兩個方面:
　　1.(Bi2Se3)m(Bi2)n系列材料的晶格動力學研究。通過密度泛函微擾理論，我們討論了不同比例m∶n的聲子結(jié)構(gòu)以及聲子結(jié)構(gòu)隨m∶n值的演變。我們的計算重現(xiàn)了實驗上觀測到的BiSe中QL的A11g模頻率相對于Bi2Se3中QL的A11g模頻率發(fā)生了譜線紅移，而插入的雙原

4、子層Bi的A1g模頻率相對于體內(nèi)Bi晶體的A1g模頻率發(fā)生了譜線藍移。當Bi2 BL插入到Bi2Se3中QL與QL之間后，由于Se原子的電負性比Bi原子大，那么部分電子會從插入層Bi2 BL中轉(zhuǎn)移到Bi2Se3的QL層中，因而插入層Bi2 BL與Bi2Se3QL之間的庫侖作用力代替了原來的QL與QL之間的范德瓦爾斯力，我們認為這是產(chǎn)生拉曼譜振動模頻率紅移以及藍移的根源。通過計算聲子的投影態(tài)密度，我們發(fā)現(xiàn)Bi2Se3 QL和Bi2 BL投

5、影聲子態(tài)密度的z分量很不匹配，阻礙大部分的光學聲子沿著六角晶格的c方向傳播，降低了整個晶格的熱導率，從而提高了材料的熱電性能。
　　2.(Bi2Se3)m(Bi2)n系列材料的拓撲表面態(tài)研究。通過密度泛函理論，我們研究了Bi4Se3薄膜和BiSe薄膜不同終結(jié)面上的拓撲表面態(tài)。我們的計算結(jié)果表明:當薄膜較薄時，表面態(tài)存在能隙，材料是拓撲平凡的;當薄膜較厚時，表面態(tài)是拓撲非平凡的。但是，不同終結(jié)面上的拓撲表面態(tài)顯示出不同的Kramer

6、s點能量和色散關(guān)系。對于Bi2Se3 QL終結(jié)面，表面帶表現(xiàn)出非線性色散關(guān)系。我們的計算表明對其中一個QL終結(jié)面，表面態(tài)中沒有出現(xiàn)Rashba自旋劈裂，而對另一個不等價的QL終結(jié)面，表面態(tài)中存在較小的Rashba自旋劈裂。分析認為Rashba自旋劈裂來源于自旋軌道耦合和Bi2 BL中的電荷轉(zhuǎn)移到鄰近的Bi2Se3QL，并且誘發(fā)了表面的QL發(fā)生極化，從而在表面產(chǎn)生了較小的偶極場。對于Bi4Se3薄膜和BiSe薄膜的Bi2終結(jié)面，表面能帶表