CoFe2O4-層狀鈦酸鹽多相催化劑的制備及活化過一硫酸鹽性能.pdf

1、近幾十年來，環(huán)境污染問題正嚴(yán)重威脅著人類的生命健康和安全，基于羥基自由基的芬頓（Fenton）反應(yīng)得到了廣泛的研究和應(yīng)用，但是其低下的效率和較窄的pH使用范圍阻礙了該技術(shù)的發(fā)展。因此過渡金屬活化過一硫酸鹽產(chǎn)生硫酸根自由基的方法成為了研究熱點，而多相催化劑的制備是關(guān)鍵問題，過多的金屬離子泄露量對溶液會造成二次污染。本論文以此為出發(fā)點，將鈷鐵氧體與層狀鈦酸鹽復(fù)合，設(shè)想利用鈦酸鹽的離子交換性能減少反應(yīng)中金屬離子的泄漏量，為將來多相催化劑的制備

2、提供新的思路和方向。
　　首先以浸漬-煅燒的方法制備了鈷鐵氧體/鈦酸鹽納米管（CoFe2O4/TNTs）復(fù)合物，用XRD、TEM、氮氣吸附-脫附等測試分別表征了材料的晶相和孔隙結(jié)構(gòu)，用VSM測試了其磁學(xué)性能。選取羅丹明B（RhB）為目標(biāo)污染物，以過一硫酸鹽（PMS）為氧化劑，對復(fù)合物的催化性能做了一系列對比。進(jìn)一步探究了反應(yīng)中催化劑加入量、氧化劑加入量、反應(yīng)溫度、初始pH值對催化過程的影響。通過自由基競爭反應(yīng)確認(rèn)催化過程中產(chǎn)生的主

3、要種類為羥基自由基和硫酸根自由基，相比于CoFe2O4/PMS體系，復(fù)合物體系（CoFe2O4/TNTs/PMS）擁有更高的催化性能和更少的鈷離子泄露量；說明作為一種優(yōu)異的載體，鈦酸鹽納米管不僅能夠分散催化活性中心而且可以通過陽離子交換性能減少溶液中泄露的金屬離子含量。
　　用水熱法制備了尺寸較均勻的鈷鐵氧體微球，以SiO2為模板，包覆TiO2后通過水熱刻蝕的方法得到了CoFe2O4@鈦酸鹽核殼結(jié)構(gòu)，選取苯酚作為模型污染物，研究了

4、多種變量對該體系催化反應(yīng)的影響；TEM結(jié)果表明核殼結(jié)構(gòu)表面由層狀鈦酸鹽納米片組裝而成，這種核殼結(jié)構(gòu)具有特殊的雙殼層結(jié)構(gòu)，表面卷曲的片層疏松多孔，利于反應(yīng)中的傳質(zhì)過程。同樣條件下，鈷元素的泄漏量從12.0 mg/L減少到2.9 mg/L，說明通過空間限域和化學(xué)的陽離子交換兩種作用可以有效的實現(xiàn)金屬離子泄露率的減少；而得益于這種特殊的核殼結(jié)構(gòu)，材料催化性能并未明顯下降。用經(jīng)典的自由基競爭實驗證明反應(yīng)中存在硫酸根自由基和羥基自由基，且硫酸根自