磁性負(fù)載型超強(qiáng)堿制備及霍林郭勒褐煤催化加氫裂解.pdf

1、加氫裂解反應(yīng)是煤炭液化的一種重要方式，尋找合適的催化劑是是煤炭液化的關(guān)鍵技術(shù)。本論文制備了一種新型磁性負(fù)載型固體超強(qiáng)堿催化劑（MSSB）：以FeSO4·7H2O和FeCl3·6H2O作為鐵源，采用共沉淀法制備出納米Fe3O4顆粒，然后以此納米Fe3O4為磁核，包裹一層介孔的SiO2，制備出易回收的核殼結(jié)構(gòu)的介孔磁芯，然后負(fù)載活性組分Mg2Si，制備了可回收磁性固體超強(qiáng)堿催化劑。
　　催化劑經(jīng)過一系列表征，透射電鏡（TEM）、高分辨

2、透射電鏡（HRTEM）能量分散色譜（EDX）、X射線衍射（XRD）、CO2程序升溫脫附（CO2–TPD）、比表面積孔徑分析（BET）和樣品振動(dòng)磁量計(jì)（VSM）等，結(jié)果表明制備的催化劑不僅比表面積大，具有介孔結(jié)構(gòu)，而且具有超順磁性，易回收，堿強(qiáng)度較高。利用苯基芐基醚（BOB）作為反應(yīng)探針，考查了不同反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間、初始?xì)錃鈮毫Γ↖HP）及物料比對(duì)BOB催化加氫裂解反應(yīng)的影響，發(fā)現(xiàn)隨著反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間和催化劑MSSB添加量的增加，BO

3、B的轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)物收率明顯增加，但I(xiàn)HP的提高對(duì)BOB的轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)物收率影響較小。
　　以霍林郭勒褐煤（HL）作為研究對(duì)象，MSSB存在下于300℃時(shí)進(jìn)行逐級(jí)催化加氫裂解反應(yīng)，用GC/MS定性和定量的檢測反應(yīng)產(chǎn)物中化合物的類型和含量，并用相同反應(yīng)條件但無催化劑存在的加氫裂解反應(yīng)作為對(duì)比實(shí)驗(yàn)，研究催化劑對(duì)褐煤加氫裂解反應(yīng)的影響。在MSSB催化作用下，HL的加氫裂解反應(yīng)產(chǎn)物收率明顯高于無催化劑存在時(shí)的反應(yīng)收率，并且HL加氫裂解產(chǎn)物中芳烴

4、和酚類含量都明顯高于無催化劑時(shí)產(chǎn)物中相應(yīng)種類的含量，這說明MSSB對(duì)煤大分子結(jié)構(gòu)中的有機(jī)小分子的釋放有顯著的促進(jìn)作用，尤以對(duì)褐煤中芳烴和酚類的生成有很大的促進(jìn)作用。
　　在 MSSB存在下，利用多種煤的相關(guān)模型化合物進(jìn)行催化加氫裂解反應(yīng)推測反應(yīng)機(jī)理。結(jié)果表明，BOB、1-甲氧基萘（1-MON）和二芐醚（DBE）均發(fā)生了加氫裂解反應(yīng)，生成了相應(yīng)的C-O橋鍵裂解所得產(chǎn)物，說明MSSB能夠高選擇性地使C-O鍵斷裂。由于催化劑MSSB的超