Aptamer-InP-ZnS@GO熒光探針用于Pb2+的檢測(cè)研究.pdf

1、熒光探針具有靈敏度高、選擇性好、簡(jiǎn)單易行、成本低等優(yōu)勢(shì)，被廣泛地應(yīng)用于生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域的研究。量子點(diǎn)(QDs)具有眾多獨(dú)特的光物理特性，如寬譜帶吸收、窄譜帶發(fā)射、發(fā)射峰連續(xù)可調(diào)以及優(yōu)良的抗光漂白性。因此，量子點(diǎn)熒光探針的設(shè)計(jì)及其在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域中的應(yīng)用成為近年來研究的熱點(diǎn)。金屬離子特別是重金屬離子與生態(tài)環(huán)境和人體健康密切相關(guān)，其中Pb2+會(huì)對(duì)人體的腎臟、肝臟、中樞神經(jīng)系統(tǒng)和心血管系統(tǒng)產(chǎn)生損傷，對(duì)兒童智力的影響尤為顯著。本論文以適配體-磷化銦/

2、硫化鋅量子點(diǎn)@氧化石墨烯（aptamer-InP/ZnS@GO）熒光探針為基礎(chǔ)，設(shè)計(jì)了單色和比率兩種熒光探針，實(shí)現(xiàn)了對(duì)Pb2+的高靈敏檢測(cè)。論文的主要研究?jī)?nèi)容如下:
　　1.基于一鍋法制備了橙色的磷化銦/硫化鋅(InP/ZnS)量子點(diǎn)，利用反向微乳液法合成了綠色的量子點(diǎn)/二氧化硅(gQD/SiO2)納米熒光材料，并通過表面改性在二氧化硅表面修飾上氨基。兩種量子點(diǎn)均具有優(yōu)異的光學(xué)性能和抗環(huán)境干擾能力，為熒光探針的設(shè)計(jì)及應(yīng)用打下了良好

3、的基礎(chǔ)。
　　2.利用InP/ZnS量子點(diǎn)作為熒光團(tuán)，氧化石墨烯(GO)作為猝滅劑，適配體（aptamer）作為識(shí)別分子，構(gòu)建了一種新型的復(fù)合納米熒光探針，實(shí)現(xiàn)了對(duì)Pb2+的高靈敏檢測(cè)。巰基修飾的aptamer作為Pb2+的識(shí)別分子與InP/ZnS量子點(diǎn)通過共價(jià)鍵進(jìn)行連接，單鏈的aptamer還可以通過與GO之間的π-π堆積作用拉近熒光團(tuán)與猝滅劑之間的距離，兩者通過納米金屬表面能量轉(zhuǎn)移(NSET)作用導(dǎo)致量子點(diǎn)熒光猝滅。Aptam

4、er與Pb2+特異性結(jié)合后，單鏈DNA轉(zhuǎn)化為G4鏈體結(jié)構(gòu)，量子點(diǎn)與GO之間的NSET效率降低，以致量子點(diǎn)的熒光恢復(fù)，利用熒光“off-on”的方式實(shí)現(xiàn)了Pb2+的定量檢測(cè)，檢測(cè)限可以達(dá)到10pM。
　　3.基于aptamer-InP/ZnS@GO熒光探針體系，利用綠色的包硅量子點(diǎn)(gQD/SiO2)對(duì)GO進(jìn)行修飾，構(gòu)建了一種新型的雙發(fā)射比率熒光探針，實(shí)現(xiàn)了對(duì)Pb2+的比率熒光檢測(cè)。帶正電的gQD/SiO2通過靜電作用吸附在帶負(fù)電的

5、GO邊緣，再與aptamer-InP/ZnS通過π-π堆積作用進(jìn)行組裝，構(gòu)建了aptamer-InP/ZnS@GO@gQD/SiO2復(fù)合納米熒光探針。同樣的，aptamer與Pb2+特異性結(jié)合后，單鏈DNA轉(zhuǎn)化為G4鏈體結(jié)構(gòu)，InP/ZnS量子點(diǎn)與GO之間的NSET效率降低，量子點(diǎn)熒光逐漸增強(qiáng)，而gQD/SiO2的熒光保持不變，所以比率熒光強(qiáng)度I585/I525也線性增加，根據(jù)測(cè)得的比率熒光強(qiáng)度的變化，從而能夠定量的確定不同水溶液中Pb